有机—无机杂化钙钛矿材料的可控制备及其发光器件应用研究

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有机-无机杂化钙钛矿材料由于其优异的光电性能越来越受到人们的重视。这一热潮最初是由钙钛矿太阳能电池引起的,这种新型的太阳能电池在较短的时间内就已经展现出大于20%的高转换效率。伴随着人们对该新型材料的理解和认识,基于钙钛矿材料的研究领域已经开始扩展,其在发光领域的潜在应用使得研究人员在高亮度发光二极管(LED)和激光器的制备方面看到了新的希望。由于它们具有在可见光到近红外区域中光学带隙可调的特性,结合它们的低温溶液处理方法,这些材料也被视为发光器件应用的理想候选者。基于这种新兴材料的电致发光器件具有高量子效率、发光波长可调、双极性电子传输和高的色纯度等优异特性,有可能在未来的显示、照明和光通讯等领域取得广泛的应用。本论文选择有机-无机杂化钙钛矿材料中的CH3NH3PbI3和CH3NH3PbBr3为研究对象,开展了薄膜的优化生长研究,对其形貌、结晶和光学特性进行表征分析,设计并制备了CH3NH3PbBr3基绿光LED,并对其电学特性和稳定性进行了探究。主要有以下几个方面:1.在两步溶液法合成CH3NH3PbI3薄膜的基础上,通过改变前驱液中Pb I2溶液的高速旋涂速率、薄膜的退火温度和前驱液中CH3NH3I/PbI2的比例进行优化生长并制备出高质量的CH3NH3PbI3薄膜。通过测试分析发现,制备出的薄膜具有低缺陷密度、较高的相纯度和优异的发光特性,适合作为发光层用在发光器件中。为了进一步了解薄膜光学特性,我们对其做了变温PL测试,使我们对钙钛矿材料低温条件下的相变过程和激子辐射复合过程有了更深一层的了解。2.在一步溶液法形成的CH3NH3PbBr3薄膜的基础上,我们对其进行优化生长,如改变前驱液的旋涂速率和退火温度或使用DMF/HBr共溶剂,均不能得到形貌特性与光学特性俱佳的高质量薄膜。因此,我们使用气相辅助溶液法对其进行优化生长,通过控制蒸发过程中的蒸发时间和温度,最终制备出高覆盖密度和发光性能的CH3NH3PbBr3薄膜。3.使用两步溶液法制备出的CH3NH3PbBr3薄膜具有优异的成膜和光学特性。通过设计ZnO/CH3NH3PbBr3/PEDOT:PSS简单三明治结构,我们初步实现了CH3NH3PbBr3基绿光LED的制备。对其电学特性进行系统性的分析,得到器件的开启电压为2.8V,在9.0V的电压下,器件EQE达到了0.0645%,虽然远低于预期,但仍然具有优化的空间。此外,我们还对二极管的工作稳定性进行了调查分析,发现器件性能对环境氛围具有很高的灵敏度,而且其发光效率的衰减是不可逆的。有效解决发光层对环境的敏感性问题、优化器件的结构设计以及增加器件的工作稳定性等,钙钛矿基发光二极管的制备和在实际生活中应用将充满希望。
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