基于功能化石墨烯电化学传感器的构建及其在环境检测中的应用

来源 :重庆大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:Wang_Sheng
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石墨烯是单原子厚的平面薄片,具有优异的光学、电学、力学特性,可被广泛的应用于构建电化学传感器。氧化石墨烯为石墨烯的氧化物,具有优异的物理,化学,电学性能,通过对其表面进行功能化可以获得性能更为优异的材料。金属纳米粒子比表面积大、导电性高、催化活性好。由此,可将金属纳米粒子负载于功能化石墨烯表面,形成石墨烯基金属纳米粒子复合材料,从而提高电化学传感器的灵敏度和选择性。本文通过对氧化石墨烯进行磺化和吡啶功能化修饰,制得了功能化石墨烯材料,再将其与锡和银金属纳米粒子复合,构建了三种石墨烯基复合材料修饰的电化学传感器。论文主要研究内容如下:(1)基于锡金属纳米粒子/磺化石墨烯(SnNPs/SGO)复合材料构建电化学传感器及其对扑热息痛的检测研究在氧化石墨烯表面引入磺酸根得到SGO,将已经成功制得的SGO与SnNPs结合得到SnNPs/SGO复合材料。将SnNPs/SGO水溶液采用滴涂法滴涂于玻碳电极(GCE)表面,构建了SnNPs/SGO/GCE传感器,采用循环伏安法(CV),差分脉冲伏安法(DPV)和电化学交流阻抗法(EIS)研究了扑热息痛在该修饰电极上的电化学行为,在0.20~500.00μM浓度范围内,扑热息痛的峰电流与浓度呈良好的线性关系,检测限LOD为0.06μM(S/N=3)。(2)基于银金属纳米粒子/吡啶功能化石墨烯(AgNPs/Py-GO)复合材料构建电化学传感器及其对邻苯二酚和对苯二酚的同时检测通过对GO和吡啶进行简单的热处理,制得了Py-GO,将已经成功制得的Py-GO和AgNPs结合制得了AgNPs/Py-GO复合材料。采用滴涂法将AgNPs/Py-GO水溶液分散在玻碳电极表面,在室温下晾干,制备了AgNPs/P y-GO电化学传感器,研究了邻苯二酚和对苯二酚在上述工作电极上的电化学行为,结果表明该传感器实现了对邻苯二酚及对苯二酚的同时检测,邻苯二酚的检测线性范围为0.46~500.00μM,检测限为0.97μM(S/N=3),对苯二酚的检测线性范围为0.85~500.00μM,检测限为0.62μM(S/N=3),将其分别用于自来水和湖水中对苯二酚,邻苯二酚的检测,回收率分别为93.40%-101.70(4)和91.90%-103.00%,检测效果良好。(3)基于锡金属纳米粒子/吡啶功能化石墨烯(SnNPs/Py-GO)复合材料构建电化学传感器及其对亚硝酸盐和抗坏血酸的同时检测采用水合肼还原法将锡金属纳米粒子负载于吡啶功能化石墨烯表面,得到SnNPs/Py-GO复合材料,将其水溶液修饰玻碳电极得到SnNPs/Py-GO传感器。对该传感器进行电化学性能研究,结果表明该传感器具有良好的重现性、稳定性、选择性和电催化活性,且对亚硝酸盐和抗坏血酸的电氧化峰分离良好,可同时实现二者的灵敏性检测。亚硝酸盐的线性响应范围和检测限分别为0.40~150.00μM和0.006μM(S/N=3),抗坏血酸的响应范围和检测限分别为0.35~200.00μM和0.019μM(S/N=3)。
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