可见光响应型TiO2-SiO2/C的制备、表征及光催化性能的应用

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以TiO2为代表的光催化技术基于稳定性好、无二次污染等特点,被认为是一种理想的处理环境污染的方法,也是解决全球能源危机的一个重要途径。而TiO2的光催化活性低,太阳能利用率低等缺点,限制其实际应用。在此背景下,研究和开发新型高效、太阳能利用率高的光催化材料,具有重大的现实意义和实用价值。本课题以钛酸丁酯和正硅酸乙酯为主要原材料,L-异亮氨酸为碳源和耦联剂,通过蒸发诱导自组装法制备出高活性、可见光响应型TiO2-SiO2/C复合光催化剂,并将其应用于光催化降解有机废水和含铀废水中。采用XPS、UV-Vis、XRD、TEM、BET、FT-IR一系列表征方法,分析C、Si共掺杂对复合光催化剂的元素组成、禁带宽度、晶体结构、形貌、孔径大小等的影响,探讨TiO2-SiO2/C的形成机理;研究不同的工艺条件对光催化性能的影响,优化其工艺参数,从而获得一种高效、绿色的光催化处理工业废水技术。研究结果如下:1)TiO2-SiO2/C复合光催化剂的形成机理:部分C取代TiO2晶格中部分O的位置,形成Ti-C键及Ti-O-C;另外部分C包覆在TiO2、SiO2外层,形成多孔碳覆盖在颗粒表面。掺入的Si主要通过化学键与TiO2联接生成Ti-O-Si键;另外,少部分为无定型SiO2聚集在TiO2晶界周围。表征结果分析样品的禁带宽度为2.79e V;粒径大小为4.69nm;比表面积为529.46 m2g-1;经600℃高温热处理后样品仍保持锐钛矿相;2)光催化降解罗丹明B,考察C掺杂量、p H值、焙烧温度对光催化性能的影响,并结合表征对结果进行分析。还考察了稳定性及投放量对光催化效率的影响。实验结果表明,经可见光照射80min后,C掺杂量为0.4,p H值为1.5,温度为450℃,用量为0.05g时,样品的降解率达到最高为90.46%;循环六次使用后,降解率仍保持在89-90%,说明样品稳定性良好;3)光催化还原铀酰离子,考察溶液p H值、震荡时间、反应温度、投放量对铀酰离子去除率的影响,并表征分析讨论铀酰离子溶液的去除率是否为光催化还原反应。XPS表征分析经光催化反应后铀酰离子溶液中的U(VI)离子首先被吸附,然后经光催化被还原成U(IV)。实验结果表明,溶液p H值为6,震荡时间为30min,投放量为1.0g,去除率达到最高为96.7%。
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