氧化石墨烯与g-C3N4改性平板膜制备条件与抗污染性能研究

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在膜分离领域,聚偏氟乙烯(PVDF)因其制备工艺简单、韧性好、机械强度高、可塑性高等特点得到广泛研究和应用。然而,由于PVDF膜疏水性较强,在膜组件实际运行过程中易产生膜污染问题,从而造成过膜阻力的增大以及膜纯水通量降低,进而制约膜技术的推广。通过光催化技术与膜分离技术相互耦合,制备得到光催化分离膜,能有效的解决膜污染问题。光催化作用降解有机污染物能有效的缓解膜污染,但是光催化分离膜仍然存在一些问题,如光催化剂活性不足而使光催化效率较弱、光谱响应范围窄从而导致无法利用可见光而只能利用紫外光等问题。因此,本课题以氧化石墨烯(GO)与石墨相氮化碳(g-C3N4)作为膜表面改性剂,结合原位分散聚合与超滤抽吸两种方式,对PVDF平板超滤膜(简称:原膜)表面进行改性,得到新型可见光响应的纳米复合改性膜(简称:GO/g-C3N4改性膜)。研究GO/g-C3N4改性膜的制备工艺条件及其对腐殖酸(HA)的截留性能、亲水性、抗污染特性以及对罗丹明B(RhB)和刚果红(CR)的光催化降解能力。结果表明:1.GO/g-C3N4改性膜的最佳制备条件:g-C3N4剂量为10mg、g-C3N4/GO=80、An浓度为0.5wt%、An浸泡时间为4hrs、APS浓度0.8g/L、APS浸泡时间为3hrs。2.GO/g-C3N4改性膜表面亲水性提高显著,表面接触角由(78.2°±1.1°)下降到(35.1°±1.4°)。改性膜表面有清晰的-OH、C-O、C=O、-NH、-NH2等亲水性基团的振动吸收峰,元素O/C质量比由改性前的0.052提升到0.401。3.GO/g-C3N4改性膜表面牢固附着GO/g-C3N4/聚苯胺复合改性层,N=Q=N、N-B-N等聚苯胺特有的伸缩振动峰明显,拉伸强度与拉伸弹性模量显著提高。4.GO/g-C3N4改性膜表面抗污染性能改善明显,通量衰减率由原膜的70.6%下降到37.9%;水力冲洗后膜通量恢复率由原膜的39.5%增加至81.5%;5.GO/g-C3N4改性膜表面具有较强的可见光活性,最大吸收边带为495nm,表面改性功能层的禁带宽度(Eg)值为2.5eV(而纯g-C3N4对应的值为2.7 eV)。6.在暗态条件下,GO/g-C3N4改性膜与原膜通过吸附作用使RhB与CR溶液的浓度下降;与原膜比较,GO/g-C3N4改性膜对RhB与CR溶液的抗污染能力显著。改性膜对阴离子染料CR吸附去除率高于对阳离子染料RhB溶液的吸附去除率。7.在光照条件下,GO/g-C3N4改性膜对RhB与CR溶液不仅有吸附作用,还有较强的光催化降解作用。GO/g-C3N4改性膜对CR溶液的降解率要明显高于对RhB溶液的降解率。在可见光驱动条件下持续处理罗丹明B(RhB)5h,光催化降解去除率可达81.2%,而原膜对RhB吸附去除率为42.2%。处理CR溶液5h,光催化降解去除率可达到92.1%,而原膜对CR吸附去除率仅为51.0%。8.光照条件下,GO/g-C3N4改性膜表面的复合改性层具有可见光催化作用,能有效的降解附着在其表面的污染物。在光照时间相同时,连续光照比多次间断光照的催化效果要好。在长时间的光照条件下,GO/g-C3N4改性膜膜孔结构不发生变化,物理性质保持稳定。
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