【摘 要】
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过硫酸盐高级氧化技术因高效、环保、无二次污染等优点被广泛应用于去除新兴污染物。碳材料因具有锯齿状边缘缺陷、含氧官能团等过硫酸盐活化位点,且可避免金属催化材料离子浸出和二次污染的问题,是一种绿色环保的过硫酸盐催化剂。但是,纯碳在活化过硫酸盐方面材料存在催化位点不足、活化效率不高的问题。而碳基表面缺陷是催化过硫酸盐的有效活性位点,杂原子掺杂是构筑碳基结构缺陷的有效策略。因此,本研究将氮、硫原子共掺杂到
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过硫酸盐高级氧化技术因高效、环保、无二次污染等优点被广泛应用于去除新兴污染物。碳材料因具有锯齿状边缘缺陷、含氧官能团等过硫酸盐活化位点,且可避免金属催化材料离子浸出和二次污染的问题,是一种绿色环保的过硫酸盐催化剂。但是,纯碳在活化过硫酸盐方面材料存在催化位点不足、活化效率不高的问题。而碳基表面缺陷是催化过硫酸盐的有效活性位点,杂原子掺杂是构筑碳基结构缺陷的有效策略。因此,本研究将氮、硫原子共掺杂到碳基体中,优化碳网电子结构和电荷密度,构筑结构缺陷和催化活性中心,从而提高催化活化过硫酸盐性能。具体结论如下:（1）利用壳聚糖和磺酰氯合成了S-修饰的壳聚糖前驱体,再经一步碳化制备了具有优异吸附和催化双功能的N,S-共掺杂碳材料（NSCs）。通过活化过硫酸盐（PS）,90 min内降解了99%的磺胺甲噁唑（SMX）,矿化率达到81%。对比未掺杂硫的碳活化PS(0.0008 min-1),NSC-3对SMX的速率常数提高了72倍(0.0578 min-1)。噻吩硫和结构缺陷作为活性位点参与PS的活化,SMX的降解中,~1O2起主要作用,SO4·-起次要作用,而O2·-是生成~1O2的前体。根据HPLC-MS检测到的6种降解产物的分子量,推测了六种可能的SMX降解途径。（2）采用壳聚糖、不同比例的N,N-二（2-羟乙基）-2-氨基乙磺酸钠（BES）和氯化钠为原料,通过一步热解法合成N,S-共掺杂的碳材料（BE-NSCs）。40 min内,BE-NSC-0.5活化过硫酸盐可以去除98%的SMX,其kobs高达0.0831 min-1。当反应时间延长到120 min,SMX几乎被完全去除,矿化率和PS利用率分别达到80%和75%。催化剂表面的吡啶N、C-OH、噻吩硫和结构缺陷作为活性位点催化PS生成的~1O2直接降解SMX。根据HPLC-MS检测到的11种中间体,推测SMX可能有九种降解途径。
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