基于分子筛SAPO-34的低温SCR催化剂的研究

来源 :清华大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zhengziwei5
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
商业SCR(selective catalytic reduction)脱硝催化剂V2O5-MoO3(WO3)/TiO2的脱硝温度范围为300-350 ℃,然而对于许多工业单位及设备,如水泥厂、钢铁厂和燃气轮机等,其脱硝装置处的尾气温度在200 ℃以下,若使用商业SCR脱硝催化剂,则需要加热尾气以提高其温度,但该过程不利于工厂的经济效益,故急需研发低温SCR催化剂。在本论文中低温SCR催化剂xMn/SAPO和xMn-2Cu/SAPO以离子交换法制备,并通过XRD、BET、TEM、NO oxidation、ICP、NH3-TPD、H2-TPR、UV-Vis、XPS和in-situ DRIFTS等表征技术获得催化剂的晶型结构、比表面积、形貌特征、NO氧化能力、化学组成、表面酸性、化学价态、氧化还原性能和表面吸附物种等物化信息。为提高催化剂的抗硫性能,掺杂元素可添加至SCR催化剂中,此时硫酸根与不同载体之间的相互作用必须得到研究,以便为筛选掺杂元素提供证据和支持。硫酸根与不同载体间的相互作用可以通过NH4HSO4在不同载体上的热分解反应体现,并通过TG、DSC和in-situ DRIFTS得以表征。xMn/SAPO和xMn-2Cu/SAPO催化剂的低温SCR性能通过固定床反应系统得以测试。在120 ℃,xMn/SAPO和xMn-2Cu/SAPO分别达到了50%和60%以上的脱硝率,表现出较好的低温SCR性能。UV-Vis、XPS和H2-TPR等表征结果表明铜和锰的价态随着锰含量的变化而变化。在低锰含量时,锰物种主要以二价锰形式存在,在高锰含量时,锰物种以三价锰和四价锰形式存在,其中三价锰和四价锰为催化活性位点。铜对xMn/SAPO催化剂SCR性能的促进作用来源于添加铜之后催化剂增加的NO氧化能力,铜与锰物种之间的氧化还原反应很可能耦合进入了xMn/SAPO的SCR催化循环中。In-situ DRIFTS表征结果表明xMn/SAPO和xMn-2Cu/SAPO上SCR催化机理为Elay-Rideal机理,NH3吸附在Br?nsted酸性位点。xMn/SAPO的SCR反应催化机理如下:首先气相NH3吸附至Br?nsted酸性位点,NH3上的氢原子再转移到-Mnα+-O2-位点上,剩余的NH2-物种转移到附近的-Mn3+位点并被氧化为NH2。气相中的NO攻击-Mn2+位点上的NH2,形成类似NH2NO的过渡中间态,并最终分解为N2和H2O。TG、DSC和in-situ DRIFTS表征了硫酸根与载体之间的相互作用。其中硫酸根与Cr2O3和AC之间的相互作用较弱,与Al2O3、Co3O4、CuO、ZnO、MnO2和Mn3O4的相互作用较强,与CeO2、Ni2O3和TiO2的相互作用很强。
其他文献
文章在分析电子商务实验教学中存在的一些问题基础上,讨论了电子商务实验教学中的一些相关策略,提出了以电子商务实验教学专家系统为基础的电子商务综合实验教学的思路。
目的:研究对糖尿病周围神经病变患者进行针刺与理疗的效果。方法:将近年来常熟市第五人民医院收治的60例糖尿病周围神经病变患者随机分为西医治疗组和针刺理疗组。对两组患者均
高血压、动脉粥样硬化和心肌梗塞等心血管疾病是严重危害人类健康的常见疾病之一。力学因素在血管生理功能和心血管疾病发生、发展中明显的重要影响因素。在体血管处于复杂的
目的:为使额颞顶去骨瓣减压患者神经功能早日康复,适时早期修补颅骨腔完整性是其重要措施之一,本研究对去骨瓣减压术后24周(超早期)患者行颅骨修补,以观察超早期与常规期(>12周)颅骨修补手术的优缺点,以确定超早期治疗手术的可能性。方法:1.资料来源与标准:本研究对2017年10月至2018年4月间河北医科大学第二医院东院区神经外科住院行颅骨修补成型术时间超过6个月的病例进行回顾性分析;入选标准
目的研究帕金森病患者血脂水平的变化,及不同性别、年龄的帕金森患者血脂水平的差异。方法纳入2011年7月-2013年6月在盛京医院神经内科住院及老年门诊就诊的帕金森病患者116