BiOI基改性光催化材料的合成及其光催化性能研究

来源 :成都理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:buctdai
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近年来我国工业化的快速发展使人们的生活更加便利和优质,但与此同时高速工业发展所带来的环境污染问题日趋严重,比如工业废水废气的排放,传统能源的持续消耗和不可再生等,给人类的生命健康、日常生活和地球生态平衡带来巨大的威胁。工业废水如氨氮废水、印染废水对自然环境的破环是持续的甚至永久性的,人类健康面临着巨大威胁。在环境修复这一科学领域,科学家们致力于寻找和开发能够将污染物浓度降低甚至消除污染物的绿色技术。光催化材料可利用太阳光对污染物进行光催化降解,更重要的是清洁、不会导致二次污染,其中铋系光催化剂受到广泛关注,卤氧化铋(Bi OX)是一类层状结构半导体化合物,其中碘氧化铋(BiOI)可利用大部分可见光进行激发,但其禁带宽度较窄导致光生电子与空穴易复合,光稳定性不足。基于碘氧化铋存在的问题,本论文主要做了以下研究工作:(1)以对羟基苯甲酸为结构调控剂,采用低温液相法制备BiOI光催化剂,最佳的合成条件为反应温度15℃、有机酸/Bi3+摩尔比=1:1、Bi3+/I-摩尔比=1:1、反应p H=3、反应时间3h,LED灯光照2h时BiOI光催化剂对20mg/L甲基橙染料溶液的染料光催化降解率达到95.5%,5次循环利用后BiOI光催化剂对甲基橙染料的光催化降解率达到80.1%。BiOI光催化剂对20mg/L甲基橙染料的光催化降解过程符合准一级动力学,其中速率常数k为0.0224 min-1,相关系数R2=0.9873。甲基橙染料初始浓度为20mg/L,光照120min BiOI光催化剂对染料的光催化降解率为95.5%,甲基橙染料初始浓度为50mg/L,光照120min BiOI光催化剂对染料的光催化降解率为69.2%。BiOI光催化剂的光催化活性在弱酸性溶液中明显高于在中性溶液和碱性溶液中。XRD表明BiOI光催化剂具有目标结构,晶体完整且结晶度高;BiOI光催化剂具有介孔结构,比表面积较大(52.2m2/g),能隙为1.85e V,吸收边为670nm;FESEM表明BiOI光催化剂具有堆叠的层状结构,FTIR初步表明BiOI光催化剂具有目标结构。XPS表明BiOI中Bi元素氧化价态为+3价、I元素为-1价,O1s谱图证明BiOI光催化剂具有Bi-O键和羟基。BiOI光催化剂光催化降解染料的主要活性种为超氧自由基(·O2-)和空穴(h+),羟基自由基贡献较小。(2)以对羟基苯甲酸为结构调控剂,采用低温液相法制备BiOI/GO光催化剂,最佳的合成条件为GO含量为1%、反应温度15℃、反应p H=3、反应时间3h,LED灯光照2h时BiOI/GO光催化剂对20mg/L甲基橙染料溶液的光催化降解率达到96.8%。对初始浓度为50mg/L的甲基橙染料光照120分钟,BOI/GO光催化剂对甲基橙染料的光催化降解率为72.1%。5次循环使用后BiOI/GO光催化剂对甲基橙染料的光催化降解率为81.2%,表明其可多次循环使用。BiOI/GO光催化剂对20mg/L甲基橙染料的光催化降解过程符合准一级动力学,其中速率常数k为0.0435 min-1,相关系数R2=0.9902。弱酸性溶液BiOI/GO光催化剂的光催化活性明显高于中性溶液和碱性溶液。XRD表明BiOI/GO光催化剂具有目标结构,晶体结构完整、结晶度高,禁带宽度是1.82e V,吸收边带是681nm,比表面积为127.435m2/g,具有介孔结构,FESEM表明BiOI/GO具有层状或片状结构,以原位生长的方式大量负载于氧化石墨烯表面,拉曼光谱表明BiOI/GO光催化剂具有氧化石墨烯成分,XPS表明BiOI/GO光催化剂Bi元素氧化价态为+3价、I元素为-1价,O1s谱图表明BiOI/GO光催化剂具有Bi-O键和羟基,C1s谱图证实BiOI/GO光催化剂具有氧化石墨烯成分。FTIR谱图初步表明BiOI/GO光催化剂具有目标结构。BiOI/GO光催化剂光催化降解染料的主要活性种为超氧自由基(·O2-)和空穴(h+),羟基自由基贡献较小,贡献大小顺序为h+>·O2->·OH。
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