【摘 要】
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近年来,锡基钙钛矿材料由于具有良好的光电性质,如接近S-Q极限的理想带隙、高载流子的迁移率和低激子的复合能,在无铅钙钛矿太阳能电池中备受关注。短短数年间,锡基钙钛矿太阳能电池（TPSCs）性能取得了日新月异的发展,目前官方最高认证的光电转换效率可达14.8%（认证14.03%）,但与铅基钙钛矿太阳能电池相比,其效率和稳定性仍然偏低,主要原因锡基钙钛矿结晶不可控会产生较多孔洞,导致成膜质量不佳,此外
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近年来,锡基钙钛矿材料由于具有良好的光电性质,如接近S-Q极限的理想带隙、高载流子的迁移率和低激子的复合能,在无铅钙钛矿太阳能电池中备受关注。短短数年间,锡基钙钛矿太阳能电池（TPSCs）性能取得了日新月异的发展,目前官方最高认证的光电转换效率可达14.8%（认证14.03%）,但与铅基钙钛矿太阳能电池相比,其效率和稳定性仍然偏低,主要原因锡基钙钛矿结晶不可控会产生较多孔洞,导致成膜质量不佳,此外Sn2+极易被氧化生成Sn4+。针对以上这些难题,本论文将从结晶与缺陷协同调控这个方向开展了以下研究工作:（1）通过在FASnI3前驱体溶液中掺杂硫氰酸甲胺（MASCN）,可以有效地调控FASnI3钙钛矿结晶,获得低缺陷高质量的锡基钙钛矿薄膜。研究发现硫氰酸根阴离子（SCN-）可以与Sn2+的空轨道配位,延缓结晶过程并在成膜过程中抑制Sn2+到Sn4+的氧化,表征发现薄膜缺陷态密度从3.5×1015 cm-3降至2.4×1015 cm-3,抑制了非辐射复合。最终使得器件效率从4.8%提升到7.2%,开路电压从0.49 V提升至0.53 V,通过稳定性测试发现200小时后MASCN掺杂的器件仍保持最初效率的85%,而标准器件只有48%,显著提升了器件的稳定性。（2）进一步在FASnI3前驱体溶液中加入N-（2-吡啶基）三甲基乙酰胺（NPP）掺杂。NPP中的酰胺基团能与钙钛矿中的碘结合,调控锡基钙钛矿结晶过程并抑制离子迁移,此外酰胺基团不仅可以与碘化物相结合从而抑制了离子迁移,而且还增加了羰基（C=O）基团上的电子密度,增强了NPP的钝化效果。最终器件效率从5.3%提升到7.5%,开路电压从0.49V提升到0.57 V且迟滞效应降低,在手套箱中进行了稳定性测试,发现NPP掺杂的器件在200小时后仍然保持最初效率的87%,而标准器件只有58%,这说明NPP掺杂后的器件的稳定性有所提升。（3）通过在PEA0.2FA0.8SnI3钙钛矿层与空穴传输层之间旋涂一层硫氰酸胍（GASCN）溶液,拟卤素胍盐GASCN作为钙钛矿衬底界面修饰层,促进钙钛矿结晶沿（100）晶面优先取向调控结晶过程并钝化衬底界面缺陷,缺陷态密度从2.3×1017 cm-3降至5.8×1016 cm-3,有效地降低了非辐射复合。GASCN预处理的器件效率从5.7%提升到8.6%,开路电压从0.48 V提升到0.55 V,且迟滞效应明显降低,通过稳定性测试发现GASCN预处理的器件在存储600小时后效率依然保持最初效率的88%,而标准器件只有75%,这证明稳定性有了大大的提高。
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