近年来,随着新能源行业的快速蓬勃发展,锂离子电池逐渐成为了令人注目的焦点。目前,锂离子电池需要向高能量密度和高安全性领域进一步提升,其中提高截止电压是实现高能量密度的有效举措之一。Li Ni0.8Co0.1Mn0.1O2（NCM811）是极具前途的高能锂离子电池正极候选材料。粘合剂作为锂离子电池电极中的重要组分之一,发挥着紧密连接电极组分等作用,对电池性能产生至关重要的影响。聚偏二氟乙烯（PVDF）是目前普遍使用的正极粘合剂,但存在热稳定性差、易氧化和粘结性低等不足,无法在长周期循环后维持电极结构的完整性,因此需要开发新型粘合剂以适配高速发展的锂离子电池。聚酰亚胺（PI）是新一代综合性能优越的新型材料,它在耐高温性、化学稳定性、机械强度等方面表现出良好的应用前景,同时具有极强的可设计性,是先进锂离子电池粘合剂的候选材料之一。本文中采用微观分子结构设计的方法,构建并合成了含有醚键结构和联苯结构的PI粘合剂,其中醚键结构的柔性提高了锂离子的扩散,联苯结构的刚性赋予材料优异的耐温性从而提升电池的安全性能。研究构建了PI（ODPA-ODA）/PI（BPDA-PDA）型刚柔共混粘合剂和刚柔共聚型PI（ODPA-BPADA-ODA）及PI（BPDA-BPADA-PDA）粘合剂。（1）合成了柔性PI（ODPA-ODA）前驱体和刚性PI（BPDA-PDA）前驱体,将二者按照不同质量比例进行共混,制得PI（ODPA-ODA）/PI（BPDA-PDA）型刚柔共混聚酰亚胺粘合剂,缩写为PI（OO/BP=x:y）（x和y分别表示体系中柔性前驱体和刚性前驱体的质量比例,x=3,5,7;y=7,5,3）,探究不同共混比例的聚酰亚胺粘合剂对锂离子电池性能的影响。（2）经过分子结构优化,构建了刚柔共聚型PI（BPDA-BPADA-PDA）及PI（ODPA-BPADA-ODA）粘合剂,其中柔性较大的PI（ODPA-BPADA-ODA）粘合剂,缩写为PI（OBO）;柔性较小的PI（BPDA-BPADA-PDA）粘合剂,缩写为PI（BBP）。对粘合剂和电池进行性能测试与分析,此外,使用分子模拟对PI（OBO）和PI（BBP）粘合剂进行深入的机理研究与分析。使用PI（OO/BP=x:y）型刚柔共混聚酰亚胺粘合剂的电池表现出优良的电倍率性能以及高电压循环稳定性等,特别是PI（OO/BP=3:7）电池,放电容量（4.3 V,5 C）和容量保持率（4.5 V）分别为126.9 m Ah·g-1和52%,高于PVDF电池(115.1 m Ah·g-1和25%)。PI（BBP）共聚粘合剂在2.5-4.3 V和2.5-4.5 V经过100次循环后分别拥有88%和62%的容量保持率,并在4.3 V常压5 C倍率下具有127.7 m Ah·g-1的放电容量,呈现出卓越的电性能,再则,在4.5 V满电态DSC测试中,PI（BBP）正极极片的放热量仅为66.19 J·g-1,相较于PVDF正极极片(108.01 J·g-1)有明显降低。本研究为耐高温、耐高电压锂离子电池用正极粘合剂的设计提供了一个崭新视角。