【摘 要】
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研究发现,人体呼气中的氨气(NH3)可以作为幽门螺杆菌(Hp)胃病呼气检测的生物标志物,这是由于感染幽门螺杆菌的患者的呼出气中NH3的浓度会高于健康人(0.8-0.9 ppm)。因此,利用快速、高效的氨气检测技术对人体呼气中的NH3进行精准检测在疾病预防和临床诊断等方面具有重要意义。近年来,基于氧化物半导体的化学电阻式气体传感器因具有器件结构简单、低成本、适于集成化、易于小型化等优点,在氨气检测方
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研究发现,人体呼气中的氨气(NH3)可以作为幽门螺杆菌(Hp)胃病呼气检测的生物标志物,这是由于感染幽门螺杆菌的患者的呼出气中NH3的浓度会高于健康人(0.8-0.9 ppm)。因此,利用快速、高效的氨气检测技术对人体呼气中的NH3进行精准检测在疾病预防和临床诊断等方面具有重要意义。近年来,基于氧化物半导体的化学电阻式气体传感器因具有器件结构简单、低成本、适于集成化、易于小型化等优点,在氨气检测方面得到了广泛的关注。然而,目前基于氧化物半导体的化学电阻式氨气传感器普遍存在灵敏度低、选择性差、稳定性差、功耗高等问题,无法满足疾病呼气检测要求。因此,本文拟通过氧化物半导体敏感材料的纳米结构调控与贵金属负载改性,以提高传感器对低浓度氨气的灵敏度与选择性;与此同时,为了进一步降低传感器的功耗,本文通过创制新型离子传导型纳米结构AlOOH敏感材料,利用其湿度增感机制,构筑可在室温下工作的AlOOH基化学电阻式氨气传感器,该传感器具有优异的抗湿度干扰能力,初步实现了人体呼气中极低浓度氨气的检测。主要研究内容如下:1.利用水热法和光化学还原法制备高度分散的Pt负载SnO2纳米颗粒溶胶,并结合PS球模板法与旋涂工艺,在平面式传感器件基底表面(测试电极一侧)构筑多孔Pt负载SnO2敏感薄膜。测试结果表明,归因于贵金属Pt的化学敏化和电子敏化作用以及多孔结构的高敏感体利用效率,基于Pt负载SnO2多孔薄膜的气体传感器在200°C时对低浓度NH3(500 ppb)表现出高灵敏度(S=1.15)与高选择性;此外,基于上述研究,通过在光化学还原的过程中负载双金属Pt Ru纳米团簇,制备了Pt Ru@SnO2敏感薄膜,以进一步提升SnO2基传感器的气敏性能。测试结果表明,基于Pt Ru@SnO2薄膜的氨气传感器在最佳工作温度(200°C)下具有高灵敏度、低检测下限(100 ppb)以及高选择性(NH3灵敏度(S=1.32,100 ppb)高于丙酮(S=1.26,5 ppm)和H2S(S=1.13,5 ppm)等干扰气体的灵敏度)。优异的气敏机制归因于纳米双金属的化学敏化和电子敏化作用、以及Ru对NH3分解反应的催化调控作用。2.由于人体呼气中含有大量的水蒸气,这会严重影响氧化物半导体传感器的性能。因此,为了满足这一严苛环境下的低浓度氨气精准检测以及进一步降低传感器的功耗,亟需研制新型室温下氨气敏感材料。本论文以离子电导型AlOOH为基体材料,通过利用原位刻蚀法与水热法,制备了介孔结构AlOOH空心微球,实现了微纳结构可调,提高了敏感体利用效率(比表面积:150.2 m~2g-1)及气体吸/脱附速率。测试结果表明,基于介孔AlOOH的传感器对NH3的灵敏度随湿度的升高而增加,在98%的相对湿度(RH)下具有较低的检测限(500 ppb)、高灵敏度和良好的选择性。通过直流分析、复阻抗和NH3-TPD等测试证明,新型介孔AlOOH氨敏材料的湿度增感机制归因于大量Bronsted酸位点、以及NH3在水分子中强极性和良好电离能力所形成的离子传导通道。
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