煤层气(coalbed methane，CBM)是煤形成过程中产生的伴生能源，主要成分为CH4，是优质的清洁能源。我国煤层气资源储量相当丰富，与常规天然气资源储量相当，其储藏方式大多以吸附态吸附于煤层基质颗粒中。现阶段，我国煤层气的开采方式主要有地面钻井开采和井下抽采两种。地面钻采的煤层气CH4浓度高(95%以上)，可以直接并入天然气网使用；而井下抽采的煤层气CH4浓度波动范围较大(15~60mol%)，为了保障煤矿开采安全，大量的低浓度煤层气无法直接利用只能排放至大气中，不仅造成了能源浪费，还加剧了温室效应。因此，提高低浓度煤层气的利用率是煤层气开发利用领域亟需解决的核心问题。采用气体水合物技术提纯低浓度煤层气是实现低浓度煤层气高效利用的有效途径之一。然而如何提高气体水合物形成速率和CH4分离效率，降低水合物形成过程中的能耗是这项技术实现工程应用需要解决的关键问题。
　　为解决这些问题，本文采用氧化石墨烯纳米颗粒(GONs)强化提纯低浓度煤层气，研究了氧化石墨烯纳米颗粒(GONs)浓度、环戊烷(CP)浓度和实验压力对低浓度煤层气水合物形成与分解特性的影响，获得了低浓度煤层气水合物形成分解过程中气体消耗量、CH4分离效率的变化规律以及煤层气提纯机理，主要研究工作有以下几个方面：
　　①为解决低浓度煤层气提纯效率偏低的问题，向反应溶液中添加不同浓度的氧化石墨烯纳米颗粒(300ppm、500ppm、700ppm)强化水合物形成过程中的传热传质，进而改善水合物形成动力学。研究发现，向溶液中添加GONs能有效促进水合物形成并提高气体消耗量。与没有添加GONs的体系相比，CH4分离效率明显提高。500ppm GONs溶液体系的CH4回收率最高，分离因子最大，是所有测试的GONs浓度中的最佳浓度。
　　②针对水合物形成条件较为苛刻和水合物形成过程中能耗较高的问题，在500ppm GONs溶液中，研究了不同浓度的CP(7wt%、14wt%、21wt%)对低浓度煤层气提纯特性的影响。研究发现，随着CP浓度的增大，水合物反应速率加快，气体消耗量略有增加，但CH4分离效果变差。7wt%CP溶液体系有最好的分离效果，且能够保持较快的水合物反应速率，是所有实验的CP浓度中的最佳浓度。在500ppm GONs、7wt%CP溶液中研究了不同初始压力(2.0MPa、3.6MPa、5.2MPa)对低浓度煤层气提纯特性的影响。研究发现，随着压力增加，水合物生长速率得到提高，水合物气体消耗量大幅增加，诱导时间大幅降低，但CH4分离效率急剧下降。因此，2.0MPa，500ppm GONs和7wt%CP的实验条件为低浓度煤层气分离CH4的最佳条件。在最佳实验条件下，开展了低浓度煤层气二级提纯。经二级分离提纯后，CH4浓度从30mol％增加到76mol％。因此，研究所获得的实验体系在低浓度煤层气提纯方面有很好工业应用前景。
　　③从微观尺度研究了低浓度煤层气水合物在不同压力条件下的微观生长行为及形态变化特征。研究发现，2.0MPa下，水合物在气/液界面成核后主要向气相空间生长，生长速度较为缓慢，水合物形态呈细沙状；随着压力增加，水合物在液相和气/液界面均出现多个成核点，成核之后迅速向气相和液相空间大量生长，5.2MPa下，液相中的水合物因大量积聚转化为粗沙状。这表明压力越高对气体水合物的生成促进作用越明显；破坏气/液界面的水合物膜，能保证水合物的持续形成。
　　④采用高压原位拉曼光谱研究了低浓度煤层气水合物的分子竞争机理。研究发现，在3.6MPa，286.6K的CP体系中，低浓度煤层气水合物为sⅡ型水合物，CH4和N2分子竞争进入水合物小笼(512)。水合物反应从5min进行至30min时，CH4水合物特征峰强度增幅远大于N2水合物，表明CH4分子优先于N2和O2分子进入水合物笼。