【摘 要】
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随着工业的快速发展,雾霾灾害性天气成为当前我国面临的环境问题之一。大量研究表明,大气气溶胶颗粒浓度升高是造成雾霾天气的主要原因。气溶胶颗粒中的有机组分占总体的20%～50%,能够在大气中长期停留、远距离输送,因而对空气质量、环境气候以及人体健康产生非常深远的影响。在线质谱技术可以实时分析气溶胶的化学成分,然而由于该技术无法对大气气溶胶进行富集,从而不能对大气中低浓度化合物进行详细分析。目前,对气溶
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随着工业的快速发展,雾霾灾害性天气成为当前我国面临的环境问题之一。大量研究表明,大气气溶胶颗粒浓度升高是造成雾霾天气的主要原因。气溶胶颗粒中的有机组分占总体的20%～50%,能够在大气中长期停留、远距离输送,因而对空气质量、环境气候以及人体健康产生非常深远的影响。在线质谱技术可以实时分析气溶胶的化学成分,然而由于该技术无法对大气气溶胶进行富集,从而不能对大气中低浓度化合物进行详细分析。目前,对气溶胶滤膜样品进行离线质谱分析成为深入了解大气气溶胶中有机化合物的组成及其理化性质的一种主要的研究途径。由于现有的采样滤膜存在热稳定性低、采样量少、样品成分复杂等缺陷,以及传统的质谱技术通常需要繁琐的预处理过程,因此开发高效率的采样滤膜以及无需样品处理的直接质谱分析在气溶胶离线分析中受到更多的关注。本论文开发出了一种高容量、热稳定好且柔韧度高的涂覆纸基质滤膜,并成功用于气溶胶中有机化合物的收集,同时研制出对气溶胶颗粒中不同极性有机化合物具有较高电离效率的常压电离源技术。首先建立了直接纸喷雾质谱法,对大气气溶胶中的硅氧烷化合物进行分析;针对纸喷雾电离源难以电离的气溶胶化合物,本文应用课题组自主研制的聚焦等离子体电离技术（Focusing plasma desorption ionization,FPDI）对气溶胶有机化合物进行质谱分析,并对该电离源技术在气溶胶化学分析的应用进行了研究和探讨。本论文主要进行了以下方面的工作:（1）为了对空气中有机化合物高效采集,开发了一种简易式的真空抽滤法制备吸附剂涂覆滤膜,并将该滤膜用于大气气溶胶中有机化合物的收集。通过对制备的不同类型纸基质进行选择,发展出了一种性能稳定、高效捕集大气中有机化合物的二氧化硅涂覆纸基质,并建立了相应的纸喷雾电离源-质谱分析方法并用于气溶胶颗粒样品的快速检测,分析了不同天气条件下,随着时间的推移气溶胶中硅氧烷水平的变化。结果显示,与商品滤膜相比,二氧化硅涂覆滤纸对硅氧烷化合物的分析灵敏度提高了3.1-134.8倍;采集的样品中硅氧烷化合物的含量与时间和气候因素密切相关,相关系数R~2值为0.7924～0.9559,这为快速评价大气中硅氧烷化合物的变化规律提供了方法学基础和理论依据。（2）由于纸喷雾电离源难以对气溶胶中的弱极性有机化合物进行电离,本研究使用自制的FPDI电离源技术对采集的大气颗粒物进行质谱分析,该离子源技术具有比纸喷雾电离源更高的电离效率。在FPDI-MS技术中,萃取溶剂、CNT电极和电极距质谱进样口距离等因素会影响FPDI-MS对气溶胶有机化合物的分析性能。通过对气溶胶的检测证实FPDI-MS可有效地应用于实际样品的快速质谱分析。使用碰撞诱导离解（CID）和高分辨率质谱仪鉴定了有机化合物的化学组成,结合多元回归分析对有机化合物进行深入解析。研究结果显示,气溶胶中两种CHON化合物的含量与气温、天气、湿度、风速、风向以及采样体积等气候参数之间存在良好的相关性,R~2值分别为0.8065和0.8403。
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