【摘 要】
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有机污染物大多毒性大、稳定性高、降解困难,如何解决水体污染是改善水体环境面临的主要问题。炭材料去除染料污染物具有优良的特性,Au纳米粒子具有高效的催化活性,磁性纳米
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有机污染物大多毒性大、稳定性高、降解困难,如何解决水体污染是改善水体环境面临的主要问题。炭材料去除染料污染物具有优良的特性,Au纳米粒子具有高效的催化活性,磁性纳米颗粒具有超顺磁性。结合了Au纳米粒子与磁性纳米颗粒两种材料的特点,因此本研究制备了负载金的磁性炭材料。这样的结合保留了高效的催化性能又避免了催化剂难分离的问题,在解决水体环境污染方面效果显著。选用对硝基苯酚(4-NP)和亚甲基蓝(MB)作为研究对象,研究负载金的磁性炭材料对污染物的催化效果。本论文的主要研究内容如下:(1)通过多巴胺(DA)自聚到以溶剂热制得的Fe3O4表面,将Au颗粒负载到材料Fe3O4@PDA上,然后炭化制得负载金的磁性炭材料(Fe3O4@C(D)@Au)。考察Fe3O4@C(D)@Au对对硝基苯酚的催化行为。实验表明:Fe3O4@C(D)@Au催化剂中上载Au的粒径约为20 nm,Au量为5%的Fe3O4@C(D)@Au的催化效果较好。在25°C下,Fe3O4@C(D)@Au用量为0.12 g·L-1,NaBH4与4-NP摩尔比为80:1,对4-NP初始浓度为110 mg·L-1的溶液其还原率高达100%,4-NP可在7 min被完全还原。另外,在经过8次循环利用之后,Fe3O4@C(D)@Au仍可将4-NP完全还原。因此,Fe3O4@C(D)@Au是具有很大潜能的催化剂。(2)以鞣酸(TA)为碳源,制备出了利用半胱氨酸(Cys)将Au颗粒固定到鞣酸(TA)和甲醛(PA)共聚包覆的Fe3O4@TA@PA@Cys材料上,然后在氩气保护下,炭化制得基于鞣酸的载金磁性炭材料(Fe3O4@C(T)@Au)。用4-NP来检验其催化还原性能。实验结果表明:NaBH4的加入量Fe3O4@C(T)@Au的加入量、4-NP溶液的初始浓度都会影响4-NP的还原性能。综合考虑经济与效果,均有一个较佳值。通过重复利用实验,证明了基于鞣酸制备的Fe3O4@C(T)@Au具有优良的稳定性。(3)在H2O2系统中,以基于鞣酸制备的载金磁性炭(Fe3O4@C(T)@Au)为催化剂氧化MB并对其催化条件进行了考察。在pH=7下,催化剂浓度为0.5 g·L-1,H2O2浓度为1.8%,MB溶液浓度为20 mg·L-1时,MB溶液降解率可达到100%。通过荧光光谱对可能的机理进行了探讨,结果表明,催化剂加速H2O2分子分裂出·OH自由基是降解MB溶液的主要动力。叔丁醇是较强的羟基清除剂,进一步验证了Fe3O4@C(T)@Au降解MB溶液中·OH自由基的作用。
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