【摘 要】
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CO2的大量排放造成了温室效应,冰川融化等一系列严峻的环境问题,但CO2作为一种无毒无害,储量丰富且廉价易得的C1资源,经过化学法将其转化为其他化学品对降低大气中CO2含量以及防治环境污染具有重要意义。目前,将CO2作为原料合成炔酸及其衍生物是CO2高效利用的重要研究方向。本课题通过不同的方法制备以介孔氮化碳为载体的负载型催化剂,用于催化CO2和端炔的羧化反应合成炔酸化合物,确定催化剂的反应条件和
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CO2的大量排放造成了温室效应,冰川融化等一系列严峻的环境问题,但CO2作为一种无毒无害,储量丰富且廉价易得的C1资源,经过化学法将其转化为其他化学品对降低大气中CO2含量以及防治环境污染具有重要意义。目前,将CO2作为原料合成炔酸及其衍生物是CO2高效利用的重要研究方向。本课题通过不同的方法制备以介孔氮化碳为载体的负载型催化剂,用于催化CO2和端炔的羧化反应合成炔酸化合物,确定催化剂的反应条件和催化活性。主要研究内容如下:以葡萄糖和双氰胺分别作为载体的碳源和氮源,加入不同量的Cu Cl2·2H2O,通过一锅法合成介孔氮化碳担载Cu的催化剂（Cu/g-C3N4）,运用XPS、BET、XRD、TEM、SEM等手段对其进行表征,Cu/g-C3N4具有较大的比表面积和规则有序的孔道结构。介孔g-C3N4含有很多氨基可以促进Cu纳米粒子的均匀分散,提高了催化活性。0.58%的Cu（0.58%）/g-C3N4在最优的反应条件下（120 mg Cu（0.58%）/g-C3N4,1 mmol苯乙炔,1.5 mmol Cs2CO3,CO2（0.1 Mpa）,DMF（5 m L）,60℃,18 h）,产率最高可达91%。而且此催化体系适用于含有不同给电子和吸电子官能团的端炔与CO2的反应。通过硬模板法制备介孔g-C3N4,并通过光沉积法负载不同含量的金属银纳米粒子,制备介孔g-C3N4担载Ag的催化剂（Ag/g-C3N4）,运用BET、TEM和SEM对其进行表征,并考察其催化活性。3.23%的Ag（3.23%）/g-C3N4在最优反应条件下（100 mg Ag（3.23%）/g-C3N4,1 mmol苯乙炔,1.5 mmol Cs2CO3,CO2（0.1 Mpa）,DMF（5 m L）,50℃,15 h）,炔酸产率达92%。
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