甲醇制芳烃催化剂及其工艺研究

来源 :华东理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:xinxi_2009
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本文对甲醇制芳烃(MTA)反应的催化剂及其工艺进行了研究,运用XRD、SEM、NH3-TPD、N2吸-脱附、ICP-OES、TGA等方法对催化剂进行表征。首先,本文研究了小晶粒ZSM-5分子筛的改性及其在MTA反应中的应用,结果表明:采用NaOH改性使小晶粒ZSM-5分子筛中引入了介孔,且其酸性得到调变;再负载2%Zn后,催化剂中产生新的Zn-L酸。经0.25 mol/L NaOH改性并负载2%Zn制得的催化剂Zn/X-AT0.25在MTA反应中表现出最优的芳构化效果,其产物中BTX和芳烃选择性分别可达37.3%和48.9%,且在空速2.4 h-1下,Zn/X-AT0.25的寿命可达184 h。  其次,在改性小晶粒催化剂的研究基础上,进行了两段固定床法MTA反应的工艺条件探究。初步探究结果表明:当保持第一段固定床的工艺条件和催化剂不变时,第二段固定床在小晶粒ZSM-5原粉上共同负载2%Zn和1%Sn、反应温度540℃、催化剂用量1.0 g的工艺条件下,表现出最优的芳构化效果。其中,两段法产物中BTX和芳烃总选择性分别可达50.4%和66.2%。  最后,本文还研究了NaAlO2改性普通ZSM-5分子筛,并将其应用于MTA反应中。结果表明:采用NaAlO2改性也可使ZSM-5分子筛中引入介孔并调变酸性。与NaOH改性相比,其改性更为温和,脱硅过程易于控制,固相收率高。此外,经0.45 mol/L NaAlO2改性的分子筛在MTA反应中表现出最优的芳构化效果。
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