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土壤重金属污染是当今困扰食品安全,影响人民身体健康,制约农业可持续发展的重大生态环境问题,近年来已成为公众关注的社会焦点,也是土壤学、环境科学等领域的研究热点。土壤是由矿物、有机物、微生物等组成的多相体系,土壤组分之间复杂的相互作用显著影响着重金属在土壤中的形态分布、迁移转化和有效性,相关的研究是进行土壤风险评估与污染修复的基础和关键。本文选取湖南红壤、河南褐土和黑龙江黑土等三种土壤,设计Cu和Pb输入的3年培养试验,借助化学连续提取、核磁共振、同步辐射红外显微成像、同步辐射软X-射线吸收光谱、同步辐射X-射线荧光成像和纳米二次离子质谱等分析技术,探讨了土壤中Cu和Pb的形态分布随时间的变化规律及影响因素,研究了添加有机物和微生物对土壤重金属形态分布的影响,分析了老化过程中土壤团聚体重金属的分布与迁移规律。研究了温度变化对土壤铁氧化物结合态有机碳的影响。获得的主要成果和结论如下。（1）明确了老化过程中土壤重金属在多组分界面的形态转化及其控制要素。36个月的老化过程中,三种土壤的专性吸附态Cu和Pb的比例降低了52%-70%,而铁锰氧化物结合态Cu和Pb的比例分别增加了52%-74%和24%-109%,残渣态Cu和Pb的比例则增加更为显著,达1.80-2.08倍,其它形态的Cu和Pb变化不明显。可见,老化主要促进了土壤中专性吸附态Cu和Pb向铁锰氧化物结合态和残渣态的转化。基于土壤性质与Cu和Pb移动系数的多元线性逐步回归分析,发现土壤有机碳、非晶质氧化铁以及p H值分别是控制红壤、褐土和黑土中Cu和Pb移动性的最重要因子。（2）阐明了土壤中秸秆和微生物输入对外源Cu和Pb形态、分布与转化的影响。加入秸秆和秸秆+工程菌后,红壤中专性吸附态Cu和交换态Pb的比例分别下降了23%-34%和56%-76%,腐殖酸结合态Cu和Pb的比例增加了28%-40%。褐土中专性吸附态Cu和交换态Pb的比例分别下降了10%-37%和2%-11%,腐殖酸结合态Cu和Pb的比例增加了3%-31%。黑土中专性吸附态Cu和交换态Pb的比例分别下降了15%-38%和4%-27%,腐殖酸结合态Cu和Pb的比例增加了2%-42%。可见,有机物和微生物的输入主要促进了三种土壤中专性吸附态Cu和交换态Pb向腐殖酸结合态的转化。（3）首次应用纳米二次离子质谱探讨了老化过程中不同粒径红壤团聚体中Cu的分布规律。经28个月的老化,<2μm和20-63μm的红壤团聚体中Cu与碳分布的相关性从0.25分别增至0.46和0.43,而Cu与铁、铝分布的相关性从0.43-0.50和0.17-0.32分别降至0.29-0.32和0.06-0.25,表明老化促进了这两级土壤团聚体中Cu向有机组分的富集。两种粒径团聚体中与Cu结合的有机官能团明显不同,在<2μm的团聚体中,Cu主要与羧基碳相关,而在20-63μm团聚体中则是与烷基碳的相关性较好,表明羧基碳和烷基碳在两级团聚体中对Cu的结合起着决定性作用。（4）揭示了老化过程中黑土<2μm团聚体中Cu的分布特点。同步辐射X-射线荧光和纳米二次离子质谱的结果表明,经28个月的老化,黑土<2μm的团聚体中Cu与铁、铝、锰分布的相关性从0.10-0.17增至0.55-0.63,而Cu与碳分布的相关性则从0.61急剧下降到12个月时的0.10,然后上升到28个月时的0.36,表明黑土<2μm团聚体中的Cu趋向于富集在铁、铝、锰等矿物组分。该团聚体中芳香碳和羧基碳的相对含量分别从8.06%和30.81%降至12个月时的3.64%和17.81%,28个月增至5.88%和25.98%,而烷基碳和羰基碳的比例则随时间的延长,先增加后降低,Cu和碳分布相关性与芳香碳和羧基碳含量变化的一致性表明,芳香碳和羧基碳在黑土最小粒径团聚体中对有机组分结合态Cu的分布起着关键作用。（5）明确了温度变化对土壤铁氧化物结合态有机碳的影响。温度从4℃增至45℃,红壤和黑土总有机碳的含量分别从18.82 g kg-1和40.38 g kg-1降至14.56 g kg-1和32.91 g kg-1;红壤铁氧化物结合态有机碳的含量从3.46 g kg-1降至1.99 g kg-1,而黑土铁氧化物结合态有机碳从4.04 g kg-1增至5.12 g kg-1。升温降低了铁氧化物结合态有机质的碳氮比,增加了其稳定性碳同位素的丰度,表明升温促进了铁氧化物选择性地保存微生物来源的有机碳。核磁共振的结果显示,升温使土壤中烷氧碳的比例降低了25%-32%,而烷基碳、芳香碳和羧基碳的比例则增加了7%-23%,烷基碳/烷氧碳比由0.21-0.33增至0.38-0.59。同步辐射红外显微成像的结果表明,升温使铁氧化物与脂肪碳和多糖碳分布的相关性从0.29-0.37增至0.80-0.82,铁氧化物与羧基碳和芳香碳分布的相关性从0.79-0.84降至0.10-0.11。可见,升温降低了土壤总有机碳的含量,但增加了有机碳的稳定性,促进了铁氧化物选择性地固定微生物源的多糖和脂肪族化合物。