饮用水消毒过程中新型消毒副产物及前驱物的识别和变化规律研究

来源 :中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:liyunlong1015
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
饮用水消毒过程中所产生的消毒副产物(DBPs)因其具有潜在健康风险而引起人们的广泛关注。随着样品前处理和分离检测技术的不断提高,越来越多的DBPs不断被发现,国内外开展了大量的毒性和流行病学实验用于DBPs毒性的确认,且近年来研究者试图采用化学与毒理学相结合的方法对饮用水中的DBPs进行健康风险评估,然而他们主要针对少量特定的已经报道的DBPs或对整个饮用水体进行评估,而对于水体中其他可能存在的DBPs及其潜在风险却不得而知。  因此,本论文针对未知DBPs首先建立了全二维气相色谱质谱(GC×GC-qMS)的非目标筛查与QSAR Toolbox3.2的毒性预测相结合的方法,该方法可应用于实验室模拟水样和水厂出水中挥发和半挥发性DBPs的识别,每个消毒后水样初步定性出的化合物高达500多种,与GC-MS分析相比具有较高的灵敏度和分辨率,最终检出DBPs的数量分别为170种和358种;按官能团可分为不同类别,如含卤素类DBPs、含氮类DBPs、酮类等,其中具有(潜在)遗传毒性的DBPs数量分别为58种和115种。  在此基础上,本论文进一步选取了37种可购买到标样的具有(潜在)遗传毒性的DBPs,运用GC×GC-qMS对我国4个水厂的出厂水和管网水中的这些DBPs进行了分析。结果显示,在检出的30种DBPs中,1,1,1-三氯丙酮的浓度最高,达到299.2-1769.7 ng/L,平均浓度为795.5 ng/L。DBPs在管网中的空间变化结果显示1,1,1-三氯丙酮、2-氯乙酰苯等在(靠近)水厂出口浓度最高,随着管线距离延长而下降。部分DBPs,如4-乙基苯甲醛、苯乙酮等的浓度水平在整个管网系统中基本保持稳定,即使在管网最远端的采样点(20 km<d<30km)。虽然由于毒性数据缺乏,5种DBPs的健康风险评估显示风险比较低,但是这些具有(潜在)遗传毒性的DBPs在饮用水中的长期存在对人体的健康威胁不容忽视。  随着饮用水中大量的DBPs不断被定性出来,如何有效控制消毒过程中这些DBPs的生成成为重要问题。而天然有机物(NOM)作为DBPs生成的主要前驱物,其结构特性对DBPs的生成有较大影响。因此,为了更好地认识NOM与DBPs生成之间的关系,本文将NOM配水采用DAX-8树脂分级为亲水和疏水两种组分,然后分别进行氯、氯胺、臭氧消毒,运用GC×GC-qMS对NOM各组分所生成的DBPs进行定性和定量分析,结果显示,含氮类DBPs的前驱物主要为疏水性有机物(贡献率为60%左右),这可能与疏水组分中所含有的蛋白类有机物有关。氯胺、臭氧消毒下,酮类DBPs的前驱物主要为亲水性有机物,是疏水组分所产生该类DBPs浓度的5-15倍。臭氧消毒下,亲水性有机物为酯类、醇类DBPs的主要前驱物。与常规DBPs相同,氯、氯胺消毒下,腐殖酸是含卤素类DBPs的主要前驱物。该结果为有效控制DBPs的生成提供科学基础。  最后,为了有效控制消毒过程中DBPs生成,合理优化水处理工艺,本研究结合整体指标,三维荧光光谱(3D-EEM)和GC×GC-qMS分析方法,对NOM在饮用水厂常规和深度处理工艺过程中的变化规律进行了研究,从化合物水平进行了深入探究。结果表明,当溶解性有机碳的去除效率较低时,用常规参数无法检测到去除效率时,3D-EEM或GC×GC-qMS可以很好地检测到特定有机物的去除效率。每种处理工艺针对特定有机物有较好的去除效果,混凝-沉淀过程主要针对含氮类、醇类、芳烃类有机物的去除。砂滤过程的去除效率较弱,但对酸类有机物有很好的去除效果,另外,某些官能团有机物会从砂滤池中释放出来,如含氮类、酸类、芳烃类有机物。生物活性炭工艺可以去除臭氧消毒后产生的多数官能团有机物,但是需引起注意的是,某些极性或者高分子量有机物可能从活性炭池中释放出来。在饮用水处理过程中,醇类和酮类的变化可能分别与络氨酸类和色氨酸有机物的变化有关。烷烃类的变化可能与富里酸类和腐殖酸类有机物的变化有关。该结果为饮用水厂处理工艺的选择和优化提供科学依据。
其他文献
期刊
海底捞的老板张勇说他搞不懂互联网思维,最近这两年被新的竞争趋势吓得睡不好,他问过乐视的贾跃亭会不会开火锅店,他觉得乐视要是开火锅店,肯定会不要钱,那海底捞就要完蛋了。不过,如果真有人开一家不要钱的火锅店,普通的消费者会很开心,免费的午餐谁不喜欢呢?  上一期的《“惠民”的资本》一文谈的主要是打车软件在出行领域带来的变革,提出了资本是否具有了再分配属性的问题。其实,在大力发展“互联网 ”的背景下,O
近年来在合成氨系统实际运行的过程中,经常会出现循环冷却水的腐蚀问题,对整体系统的良好运行与发展会造成不利影响.因此,在实际工作中应重点分析合成氨系统的循环冷却水腐蚀
利用太行山南端的深地震反射剖面数据,运用初至波层析成像方法反演得到该区域的浅层P波速度结构和基底面展布形态,发现剖面浅部的P波速度变化与沉积盖层厚度和断裂分布有着较
非点源污染已经成为松花江流域水环境的重要污染源,然而现有的相关研究缺乏系统性和针对性,本文采用“非点源污染形成机理研究→非点源污染产生量时空差异研究→非点源污染对
我国税收建设的重要组成部分就是乡镇税收建设,而且现在受到越来越多的重视.随着经济的不断发展,我国乡镇财政税收建设取得了很多重大的成就.但是在实际建设当中还有一些问题
期刊
现阶段随着对建筑行业的不断完善和改革,建筑工程管理过程越来越完善,其中工程预算在建筑施工中的地位越来越重要.同时企业为了能够取得更好的经济利益,工程预算工作也被赋予
在经济全球化的时代,人们对政府治理问题重视度越来越高,在政府治理的众多工具中,政府会计十分重要,其在政府治理过程中起到的作用较为明显,同时政府会计职能的发挥也受政府
全氟化合物(Per-and polyfluoroalkyl substances,PFASs)独特的物理化学性质使其广泛应用于工业和生活中的各个领域。PFASs的环境持久性、生物蓄积性、普遍存在性、毒性效应和