几种新型多孔碳材料的制备及其对乙烯乙烷和C1-C3的吸附分离

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节约能源、减少排放是人类社会可持续发展的重大需求。小分子碳氢化合物分离是石化工业中一个典型的能耗密集型分离过程,本文围绕发展高效常温分离乙烯乙烷及C1-C3技术的背景,以淀粉和果糖为原料,研制几种新型多孔碳材料,研究其对乙烯乙烷和C1-C3的吸附分离性能,并探索新的调控碳材料孔隙结构方法,为增强碳基多孔材料吸附分离小分子碳氢化合物的性能提供新的应用技术基础,选题具有理论研究价值和实际意义。本文研制了淀粉基碳材料和果糖基碳材料,并研究其轻烃吸附分离性能。果糖基碳材料Fru-4-700比表面积达2097 m2/g,微孔孔容0.8 cm3/g,具有优先吸附C2H6的性质,C2H6吸附量高达7.94 mmol/g(25oC,100 kPa),IAST预测的C2H6/C2H4吸附选择性在1.6-4之间;淀粉基碳材料SK-1比表面积达到1154 m2/g,微孔孔容0.39 cm3/g。SK-1具有优异的C1/C2/C3吸附分离性能,常温常压下对CH4、C2H6和C3H8的吸附量为1.87、4.98、4.71 mmol/g,其C2H6/CH4和C3H8/CH4的IAST选择性高达30.1和328,是目前选择性最高的材料之一。本文使用CO2活化法制备了淀粉基碳材料,并探究了其对C2H6/C2H4的吸附分离性能。SC-Y具有优先吸附C2H6的性质,其C2H6和C2H4的吸附量在25oC和100 kPa下分别达到6.23、5.18 mmol/g,IAST选择性在4.66-1.65之间。本文研究了碳基材料孔结构调节的方法并讨论其对C2H6/C2H4吸附分离的影响。提出三种二次活化致孔调节孔隙结构和一种CO2/N2混合气调节孔隙结构的策略。结果显示,材料的孔径分布通常由第一次致孔过程决定,而采用温和的二次活化致孔法,可以在可控的孔径分布范围内,有效地增加孔容。在900oC下使用CO2二次活化是一种温和的调控方法,能够同时增加窄微孔(<1 nm)和微孔的孔容。1 nm附近以前的孔有利于提高低压下的吸附量。
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