多色荧光碳量子点合成及在分析检测中的应用研究

来源 :深圳大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:ch21st
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碳量子点是一种性能优异的荧光材料,自2004年被发现以来一直备受关注。其合成方法多样,被广泛应用于各个领域,但是该材料尚不完美,仍在诸多方面存在挑战。目前对碳点发射光颜色的调控没有十分有效的方法,合成的碳点荧光大多为蓝绿色,这极大限制了碳点在生物医学领域的应用。在本文中,我们以对苯二胺、3-氨丙基三乙氧基硅烷、柠檬酸等为原料,利用水/溶剂热的合成方法,通过调节反应条件得到了不同颜色不同功能的荧光碳点。并对所合成的碳点进行发光机理和应用方面的研究,得到了以下结果:1、以对苯二胺为碳源进行合成反应,仅通过调节反应体系酸度即成功实现对产物荧光颜色的精确调控,提出发光机理并通过实验验证。所制备不同荧光的碳点发射波长涵盖了从蓝色到红色的范围。通过对其发光机理的深入研究,提出荧光颜色的酸控制理论,为实现调控碳点荧光颜色提供了重要的理论和实践参考。在实验中,通过对不同发射碳点结构进行分析,发现碳点中N元素掺杂对碳点荧光有重要影响,同时解释了合成过程中H~+是如何影响产物结构中N元素掺杂,进而影响碳点的荧光。在分析不同产物的荧光性质时,还发现黄色碳点荧光具有独特的溶剂依赖性和酸度依赖性。这些性质与一些具有给体(D)-受体(A)结构的荧光有机物类似,据此假设碳点中存在类似的结构,并在后续的实验中检测到支持这一猜想的结果。此外,解释了该碳点在乙醇中荧光的浓度依赖性,并证实了黄色碳点的聚集诱导红移机理。2、利用3-氨丙基三乙氧基硅烷为原料合成硅氮共掺杂的荧光碳点,并研究其在金属离子检测中的应用。该碳点采用了较为少见的氮、硅双元素掺杂,量子产率达29.7%,并且在pH 3~13范围内其荧光都表现出良好的稳定性。该碳量子点能特异性地与三价铁离子作用,其荧光强度与铁离子浓度在0~200μM范围内具有良好的线性关系,可成功应用于临床血清铁的检测中,与临床金标准测试结果一致性好。3、设计一种结合荧光碳点的多纳米材料联合应用体系进行病原菌的快速高灵敏检测。选用柠檬酸钠为原料合成稳定高荧光产率的碳点,利用该碳点与铜离子响应的CdTe量子点组成比率型荧光读出系统,实现对铜离子灵敏高效的读出。通过在细菌抗体上标记铜纳米颗粒,再由酸释放铜离子,用铜离子的量间接检测病原菌的含量。由于一个铜纳米颗粒含有成千上万个铜离子,该步骤可实现信号放大,将最低10~3 CFU/mL的病原菌直接检出,为临床样本病原菌无培养检出提供了一种可行方案。综上,本论文成功合成多色荧光碳量子点并研究其发光机理,探讨了碳量子点在金属离子检测和病原菌高灵敏检测中的应用。本文为碳点可控合成及其在分析检测领域的应用提供了参考。
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