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氢气为一种能量密度高和生态友好型能源,而电解水制备氢气正是一种较为可行的方法。其阴极发生析氢反应,并且阳极发生析氧反应,但因为电解水过程中存在能耗高且转换效率低等各种缺点,所以利用高效的电催化剂材料来加快阴阳两极反应的动力学对水电解技术的规模化发展非常重要。当今,最优的析氢和析氧反应都是基于贵金属催化剂。因此,研发出催化活性好、稳定性高与且价格低廉的新型催化剂非常重要。本文以基于Cu-MOF、Zn-MOF和碳球为前驱体,并利用主客体策略和热解技术相结合的实验方法制备出三种催化活性高的过渡金属/杂原子掺杂碳纳米材料,通过对材料组成、形貌和孔结构的调节,达到了对催化剂性能的调控。具体研究如下:1.以水合硝酸铜为金属源,1,3,5-均苯三甲酸为配体,并以磷钼酸为客体分子,通过原位合成的方法制备了负载磷钼酸的Cu-MOF,之后通过热解的方法获得最终的催化剂。经SEM和TEM测试发现Mo/Cu-MOF-800具有负载有金属纳米粒子的多孔孔碳材料,XRD结果表明材料由Mo2C、Mo2N与金属Cu三种晶体组成。氮气吸附脱附测试表明Mo/Cu-MOF-800具有最高的表面积和多级孔结构。通过一系列电化学测试手段发现,在碱性电解质中,Mo/Cu-MOF-800具有最大的电化学比表面积和较低的电荷传输阻力。获得10 m A cm-2时其需要的过电位仅为28 m V,具有优异的长期稳定性。2.以水合硝酸锌为金属源,1,3,5-均苯三甲酸为配体,并以磷钼酸为客体分子,通过水浴加热制备了负载磷钼酸的Zn-MOF,之后通过热解的方法获得最终的催化剂。经SEM和TEM测试发现Mo/Zn-MOF-900具有管状形貌结构,它的直径为10-15 nm左右,XRD结果表明材料由ZnO和Mo2N组成。氮气吸附脱附测试表明Mo/Zn-MOF-900具有较高的表面积和多级孔结构,利于活性位点的暴露和物质的快速传输。通过一系列电化学测试手段发现,在碱性电解质中,Mo/Zn-MOF-900具有最大的电化学比表面积和较低的电荷传输阻力。获得10 m A cm-2时其需要的过电位仅为390 m V,具有优异的长期稳定性。3.以葡萄糖为碳源,在水热原位合成过程中引入磷钼酸和铜源,然后通过高温热解的方法获得Cu和Mo C修饰的规则纳米球。经SEM和TEM测试发现Cu,Mo/CMSs-800具有规则的球形形貌,尺寸均一,它的直径为200 nm左右,XRD结果表明材料由Cu和Mo C组成,且材料具有多级孔结构,利于物质的快速传输。通过一系列电化学测试手段发现,在碱性电解质中,Cu,Mo/CMSs-800具有最大的电化学比表面积和较低的电荷传输阻力。获得10 m A cm-2时其需要的过电位仅为127 m V,低于其它所合成的对比样品,具有优异的长期稳定性。