【摘 要】
：
二氧化碳（CO2）电还原技术的发展对于碳平衡及CO2的资源化利用有着重大意义。解决CO2难活化、抑制析氢竞争反应的发生及增强反应体系的传质效率对于促进CO2电还原技术的发展是至关重要的。基于此,本文从设计高性能的碳基催化剂入手,通过增强CO2的吸附和活化以及优化整个体系的传质效率来解决CO2电还原中的热动力学难题,促进高效的电还原CO2制CO。在此基础上,探究了材料结构与催化性能之间的构效关系,并
论文部分内容阅读
二氧化碳（CO2）电还原技术的发展对于碳平衡及CO2的资源化利用有着重大意义。解决CO2难活化、抑制析氢竞争反应的发生及增强反应体系的传质效率对于促进CO2电还原技术的发展是至关重要的。基于此,本文从设计高性能的碳基催化剂入手,通过增强CO2的吸附和活化以及优化整个体系的传质效率来解决CO2电还原中的热动力学难题,促进高效的电还原CO2制CO。在此基础上,探究了材料结构与催化性能之间的构效关系,并结合先进的原位表征技术分析了CO2分子在材料表面的吸附和活化过程,解释了电还原CO2制CO的反应机理。具体研究内容如下:以酞菁（Pc）和碳纳米管（CNT）为原料,采用微波加热的方法,快速合成了聚酞菁包覆碳纳米管（PPc/CNT）的复合材料。研究了微波对PPc/CNT结构性质的影响,发现微波作用使Pc单体聚合形成PPc,且PPc均匀包覆在CNT的表面。考察了PPc和CNT原料配比以及中心金属配位种类对电化学性能的影响。结果发现,无金属配位的PPc/CNT具有最优的CO2电还原性能,一氧化碳（CO）法拉第效率达到98.7%,且能稳定运行10 h以上。利用原位傅里叶变换红外光谱（in-situ FT-IR）研究了PPc/CNT催化CO2电还原的反应机理,发现水分子与CO2形成分子间氢键并共同吸附在催化剂的表面,氢键的存在促进了CO2的质子化,加速了电还原CO2制CO。以氯化镍、1,10-菲罗啉和炭黑为原料,利用研磨混合辅助高温炭化技术制备了镍-氮-碳（Ni-N-C）复合材料。探究了炭化温度对Ni-N-C材料形貌、结构和电化学性能的影响,发现900℃条件下合成的Ni-N-C的Ni-N物种比例最高（52.9%）,表现出最优的电还原CO2制CO性能。在H型反应器中,Ni-N-C能实现97.3%的CO法拉第效率,同时CO部分电流密度达到8.4 m A cm-2;在流动反应器中,由于改善了体系中CO2的低溶解度和扩散限制的问题,CO法拉第效率提高到99.9%,且CO部分电流密度达到136.4 m A cm-2。采用in-situ FT-IR探究了Ni-N-C材料电还原CO2制CO的反应机理,CO2经过质子化和质子耦合电子的过程被还原为产物CO。
其他文献
由于具有相似的物理化学性质,烃类的分离和纯化是石油化工行业中高能耗的过程,而其中丙烷/丙烯分离和二甲苯异构体分离更被认为是改变世界的七种化学分离之一。吸附分离作为一种高效和节能的气体分离技术,在烃类的分离纯化中受到了广泛的重视与应用。吸附分离技术的关键在于构建高效的吸附剂。对于吸附剂的设计,合适微孔尺寸可以区分两个性质相似的分子,是提高烃类分离选择性的关键。多孔碳材料由于具有高的比表面积、可调控的
高功率芯片、高能量密度电芯、无线充电、AI和物联网等技术的迅速发展都离不开热管理技术的支持。热界面材料填充在发热元件和热阱之间,是热管理器件中的关键组件。沥青基碳纤维不仅具有高热导率,高强度、低热膨胀系数以及高长径比等优点,还有着完善的产业基础和科研投入,是热界面材料导热填料的最佳选择之一。但是,如何克服石墨纤维高导电性、实现纤维填料定向排列以及碳纤维无损表面处理等仍是碳纤维基热界面材料亟待解决的
随着能源问题和环境问题日益严峻,中国开始实施“碳中和,碳达峰”政策,并承诺在2060年之前实现“净零碳排放”。这促使我国发展可再生能源实现对化石能源的逐步取代,生物质作为唯一可再生碳源而备受关注,其中植物油作为生物质中最主要的组成单元可以制备具有高附加值的平台化合物和生物燃料。通常,植物油中含有大量的含氧化合物使其不适合直接作为燃料,因此加氢脱氧对提高其燃烧热值、稳定性以及降低酸度和粘度至关重要。
低温甲醇洗是一种成熟有效的物理吸附脱除酸性气体的方法,起源与上世纪五十年代左右。该工艺利用酸性气体与有效气体在低温甲醇溶液中较大溶解度差异的性质,使用低温甲醇作为溶剂,深度脱除气体中的硫化物和二氧化碳。工艺流程主要由吸收、解吸、再生、回收系统组成。与其他物理溶剂相比,甲醇对酸性组分具有更高的选择性,需要更少的溶剂使用,所需操作费用更低,因此在气体净化领域应用广泛。某厂低温甲醇洗工艺运行中存在二氧化
随着时代的发展和社会的进步,能源结构改革议题被逐步提上日程,开发高效清洁的可再生能源成为眼下迫切所需。可再生能源的发展依赖高效的能量存储和转化装置,其中锂硫电池因其具备理论能量密度高、环境友好、价格低廉等众多优点,成为潜在候选。受制于安全和正极体积膨胀等因素,以Li2S为正极匹配非锂负极的电池体系得到了广泛关注和深入研究,但Li2S本征的绝缘性导致的高活化能垒和穿梭效应等问题仍然困扰电池体系走向商
对二乙苯（PDEB）是重要的有机化工原料,主要用作石脑油催化重整生产对二甲苯过程中的解吸剂。另一方面,对二乙苯高温脱氢生成的对二乙烯基苯是工业生产过程中多用途的交联剂,具有很强的应用价值。乙苯乙烯烷基化制对二乙苯工艺由国内自主研发,具有工艺原理简单、原料来源丰富等优点。但此工艺最大的问题是催化剂易结焦、抗积炭能力弱且寿命较短。究其根本原因在于,乙苯乙烯烷基化反应中伴随着乙苯歧化反应、对二乙苯异构化
煤的电化学氧化是利用电化学方法进行煤浆电解氧化,以制备高附加值工业品的新型洁净煤技术,该技术对于煤的高效清洁利用以及制氢都具有重要的意义。本文采用三电极体系中的H型隔膜电解池装置对碱性介质中神木烟煤电化学氧化实验进行探究,通过系统地考察氧化条件对煤电化学氧化过程的影响,得到氧化条件与阳极氧化产物之间的关系。（1）采用Ni电极作为工作电极测定电极的循环伏安曲线,结果表明,与电解KOH溶液实验相比,相
＜正＞在吾人日常生活中,由食养保健中药与膳饮食物的综合作用,可供给人体所需的营养,调节人体机能以达养生保健的目的。尤其可借药物的作用来控制衰老的演变过程,亦即利用食养保健中药调整机体功能平衡、提高生活力,以期延缓人体各组织、器官的衰退变化而有延年益寿之功。兹举20种常用的药材说明如下:
该文基于湘潭荷塘交通枢纽项目，通过对比无人机测绘与传统RTK测绘方式对测区进行土方量测绘计量的效果，探究无人机测绘用于土方计量的可行性及优势。试验结果表明，无人机测绘能够满足土方计量要求，缩短测图时间，快速生成三维影像地图。与传统的土方计量方式相比，无人机测绘具有自动化程度高、快速高效、精细准确可存档等优点。
火灾产生的有毒烟气是威胁人们生命安全的头号杀手,而电缆铜芯受到高温导致电路中断,又给救灾带来巨大障碍。因此,低烟柔性防火电缆近年来受到了极大关注。聚烯烃由于其廉价、国内产量高的优点,逐渐代替硅橡胶成为了柔性防火电缆填充层材料的常用基体。作为柔性防火电缆的填充层材料,陶瓷化聚烯烃材料目前还存在着生烟量大和隔热性差的问题。针对这些缺陷,本文利用水热法合成了纳米片状氢氧化镁抑烟剂和氢氧化镍/氢氧化镁（N