新型低维碳材料石墨烯等的发现，引起了材料科学、物理科学等领域的广泛兴趣。在基础物理研究领域，这一类材料的发现为我们提供了新的体系来实现一些新奇的物理现象，比如量子霍尔效应、超导等等。但是，这些碳材料要在实际中得以应用，需要能对它们的物理性质实现可控调制，比如带隙大小，载流子迁移率等。目前有很多手段可以用来调制碳材料的物性，比如掺杂原子、裁剪成纳米带以及通过基底进行调制等等。这些方法的共同点就是通过结构或环境的变化改变材料的电子结构，从而实现对材料物理性质的调制。本文的工作就是基于这个想法，采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法，找到这一类低维碳材料结构/环境、电子结构以及物理性质之间的关联，通过对结构/环境的可控调制实现对碳材料某种物理性质的调控。取得的主要研究成果如下:　　1、通过掺杂过渡金属原子实现对石墨炔半金属性的可控调制:我们提出了一个理论模型，将过渡金属掺杂的碳结构根据其对称性、耦合强度和价电子数进行分类，每一个过渡金属掺杂的碳体系都是模型所构造的参数空间中的一个点，结合基于密度泛函理论的第一性原理计算方法研究了过渡金属掺杂的碳基共轭体系半金属性形成的机制。发现尽管对于不同的掺杂体系存在多种对称性，由于过渡金属与碳基共轭体系（石墨烯、碳纳米管、石墨炔等）之间为中等强度的相互作用，由此引起的不同碳基材料中掺杂的过渡金属d轨道劈裂方式和电子填充顺序相同，是掺杂碳结构中广泛存在半金属性的主要原因。基于这一机制，我们可以通过改变掺杂元素的价电子数来有效地调控半金属性的产生。依据这一模型，我们预测Cr，Fe，Co掺杂的石墨炔体系会呈现半金属性，而Mn和Ni掺杂则不会。更重要的是，通过改变中心掺杂原子的价电子数，我们不仅能调控半金属性的产生，还能控制带隙出现在多数自旋通道还是少数自旋通道。进一步的理论计算验证了我们对掺杂石墨炔半金属性的预测，同时证明了我们提出的掺杂碳基材料半金属性形成机制的普适性。　　2、通过裁剪成纳米带的方法实现对石墨炔能带结构的调制:我们通过第一性原理计算研究了石墨炔和石墨二炔armchair型和zigzag型纳米带的构型和电子结构。结果表明所有的纳米带都呈现半导体性质，带隙的宽度随纳米带宽度的增加而减小。同时我们发现，所有石墨二炔纳米带的带隙位于Γ点，而所有石墨炔纳米带的带隙都位于X点。而且zigzag型石墨炔纳米带的带隙变化呈现一种独特的“台阶效应”。由于在一定范围内纳米带的带隙变化相对平缓，而在实际应用中纳米带宽度的剪裁很难像理论上这么精确，带隙大小的“台阶效应”这一特征有利于实际应用中对带隙的调控。　　3、通过控制石墨烯和基底的相互作用来调控石墨烯的电子结构:在石墨烯和金属基底之间插入外来原子可以实现石墨烯和金属基底的退耦合。由于金属衬底上生长的石墨烯具有面积大、质量高等优点，在石墨烯与金属衬底之间插入绝缘或半导体原子层是石墨烯实际应用的关键。利用第一性原理计算结合NEB方法，我们研究了单个硅原子通过单层石墨烯，进入到石墨烯和金属基底界面的插层机制。结果表明，单个硅原子穿过完好石墨烯几乎是不可能发生的，这一过程的反应势垒为6.13 eV。实验上发现，Si的沉积会诱导金属衬底上完好的石墨烯产生点缺陷，我们的理论计算表明Si等元素的沉积确实会降低完好石墨烯产生点缺陷的势垒。基于这一结论，我们考虑在这一插层过程中存在单个碳原子缺陷，反应势垒将下降到0.66 eV。进一步考虑到金属基底对反应的辅助作用，插层过程的反应势垒将进一步下降为0.33 eV。因此我们认为在插层过程中，缺陷的产生和基底的辅助都有重要的作用。