【摘 要】
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热活化延迟荧光（thermally activated delayed fluorescence,TADF）材料因其高效、低成本等优点而成为显示领域的新宠。然而适用于TADF客体的激基复合物主体种类较少且化学稳定性不足。其中含有C-N键的芳香胺类空穴传输型材料（p型主体）的稳定性尤其欠缺。同时,目前有机电致发光器件（organic light-emitting diodes,OLEDs）的老化机理
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热活化延迟荧光（thermally activated delayed fluorescence,TADF）材料因其高效、低成本等优点而成为显示领域的新宠。然而适用于TADF客体的激基复合物主体种类较少且化学稳定性不足。其中含有C-N键的芳香胺类空穴传输型材料（p型主体）的稳定性尤其欠缺。同时,目前有机电致发光器件（organic light-emitting diodes,OLEDs）的老化机理尚不明晰,相关研究复杂而困难,阻碍了纯有机OLED的进一步发展。鉴于此,本论文主要从稳定p型主体材料的开发和相关器件老化机理的探究两个方面,开展如下工作:1.首先,为了提高材料的稳定性,通过成环的策略保护分子中的C-N弱键,成功开发了两个基于吲哚并吖啶单元的p型主体材料HT-3SF与TPY-3SF。基于激基复合物主体HT-3SF:T2T（系列A）和TPY-3SF:T2T（系列B）的OLED最大外量子效率（external quantum efficiency,EQE）分别为19.87%和21.61%。研究表明,三线态激子-极化子湮灭（triplet-polaron quenching,TPQ）主导了器件效率滚降过程。其中刚性更强的HT-3SF有效改善了器件的效率滚降,在1000 cd m-2下效率滚降只有12.5%,且半衰期寿命达到了1090小时。2.基于以上结果,进一步探究OLED老化的过程及其机制。电学模拟和阻抗分析相结合,揭示了OLED内部的载流子分布,表明器件老化发生的区域位于空穴积累的界面处和发光层内部。进一步地,老化前后的电致瞬态衰减变化说明了老化过程主要发生在发光层中的主体材料上。应用改良的OLED寿命模型分析发现,器件老化过程为主体材料中螺环位置处C-C键在激发态和高能激发态下受到高能激子的持续攻击而发生键裂反应。分解产物作为非辐射复合中心或深陷阱,淬灭激子或捕获自由载流子使器件亮度衰减。本文着力于开发可应用于TADF客体的稳定p型主体材料,探究器件性能与材料分子结构的关系,并结合电学模拟、键能理论计算和器件光物理分析手段,从分子层面对OLED器件的老化机理进行深入分析,为后续OLED老化机理研究提供理论指导。
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