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石墨烯气凝胶（Graphene Aerogels,GAs）兼具石墨烯和气凝胶的独特结构和优异性能,拥有极低密度、极高比表面积及孔隙率、优异机械性能及导电性能等特点,在吸附、催化、储能、电磁防护等诸多领域有着广阔应用前景。然而,制备工艺复杂、能耗及成本高、结构及性能不易调控等难题极大制约着GAs的大规模应用。优化制备工艺、提高制备效率、调控结构与性能已成为GAs材料研究和应用的发展方向。本文在系统论述了石墨烯及其气凝胶研究进展和应用现状的基础上,开展GAs的组装、结构调控及性能研究。首先,采用冰模板法制备壁厚及孔径可调的GAs,揭示了传统模板法制备GAs结构与性能之间的内在关系,并与银纳米线（Silver Nanowires,AgNWs）复合形成三维拓扑结构,制备出机械性能和电磁屏蔽性能优异的气凝胶材料;其次,发展了一种绿色环保及快速制备方法,制备出独特微观结构和良好力学性能的GAs,并与Fe-Ox纳米颗粒复合制备电催化性能良好的Fe-Ox纳米颗粒/石墨烯气凝胶复合材料。通过GAs绿色快速制备、结构及性能调控,为GAs批量制备及大规模应用奠定重要理论基础。具体的研究内容及结果如下:（1）GAs结构调控和性能关系。采用冰模板法,通过调控壁厚和孔径分别制备出超轻(密度ρ<1 mg·cm-3)、超弹（能量损耗系数为0.80）、超强（强度264 kPa,模量237 kPa）的GAs。相同密度下,冷冻温度越低,所得气凝胶的孔径越小,机械强度和模量越高。冰晶的晶粒细化有助于气凝胶的机械性能,符合经典的霍尔-佩奇（Hal-Petch）效应。GAs的壁厚可实现纳米级别的调控（从4.8 nm到126.4 nm）,具有超薄壁厚的GAs有着极大的几何比表面积(1443 m2·g-1),能够吸附其自身质量1272倍的有机油溶剂,在已有文献报道的碳材料中吸附能力最强。（2）AgNWs/石墨烯复合气凝胶的制备及电磁屏蔽性能。基于优化的冰模板法,采用常压干燥制备了AgNWs/石墨烯复合气凝胶。高长径比的AgNWs起到连接二维石墨烯片的作用,形成的三维拓扑网络骨架可抵抗较高外部载荷,使GAs获得高的机械性能,复合气凝胶的压缩强度可达42 kPa,是纯GA压缩强度（1.2 kPa）的35倍。同时,一维AgNWs还增加了复合气凝胶的载流子浓度和电子传输路径,使其具有优越的导电性和电磁屏蔽性能（屏蔽效能高达45.2 dB）。（3）GAs的绿色快速制备及电磁屏蔽性能。发展了一种GAs块体材料的绿色环保、快速制备的方法,即采用固态膜直接发泡技术制备内部结构连续与结构稳定的GAs块体材料。所制备的GAs块体材料呈现层层堆叠的各向异性结构,具有优异可压缩性、压缩回弹性和抗疲劳性;在90%的形变下压缩循环105次,其结构仍保持完整。因其本征导电性、层层波浪形结构和高孔隙率,GAs块体材料可有效衰减电磁波,屏蔽效能最高可达113.9 dB,且主要以电磁吸收为主;以单位密度屏蔽效能（SSE）作为参考指标,最高可达17188 dB·cm3·mg-1,若进一步将气凝胶厚度归一化,即以单位面密度屏蔽效能（TASSE）作参考,最高达85939dB·cm2·mg-1,在已有文献报道的屏蔽材料中处于优势地位。该发泡技术为其它组分气凝胶块体材料的制备提出新的思路和路径。（4）Fe-Ox纳米颗粒/石墨烯气凝胶复合材料的制备及电催化性能。以快速制备的氧化石墨烯（Graphene Oxide,GO）气凝胶材料为基体,通过直接浸渍和热还原相结合制备了Fe-Ox纳米颗粒/石墨烯气凝胶复合材料。GAs与Fe-Ox纳米颗粒的结合,使得复合气凝胶具有良好导电性能、高比表面积和丰富电化学活性位点,表现出优异的电催化性能。随铁盐前驱体含量的增加,复合气凝胶材料的析氧反应（Oxygen Evolution Reaction,OER）性能最低过电位可达259 mV,塔菲尔斜率为61.7 mV·dec-1;当铁盐前驱体过量时,形成的纳米粒子严重团聚,则复合材料的电催化性能降低。