本论文以高温拉曼光谱实验为主要研究手段，分析了非线性光学晶体BaBPO5在以BPO4为助溶剂的自助熔体系和以Li4P2O7为助溶剂的非自助熔体系中助溶剂的微观作用机理以及晶体生长的微观机理;同时以Bi2ZnOB2O6晶体为研究对象，尝试用高温同步辐射X射线吸收精细结构谱研究晶体和熔体中Bi离子的配位状态，进而研究晶体和熔体的微观结构。　　1、论文首先通过晶体的红外和偏振拉曼光谱结合第一性原理计算研究了BaBPO5在布里渊区中心点附近的基本晶格振动模，对晶体的内振动和外振动模式做了指认归属，明确了拉曼振动峰与晶体中原子间的键链关系。分析表明拉曼振动主要来自于PO4四面体和BO4四面体的振动，且PO4基团振动具有较强的拉曼与红外活性;位于672cm-1的拉曼峰是晶体中B-O-P键的伸缩振动，这是晶体中PO4四面体和BO4四面体共顶点连接的特征结构在光谱中的体现。　　2、通过测量BaBPO5晶体高温拉曼光谱研究晶体微观结构随温度的变化。随着温度的升高，晶体中的P-O平均键长随温度升高而变长，但O-P-O的键角并未发生变化，变温的高温拉曼光谱表明，BO4四面体中B-O键的振动峰强度相对与PO4四面体中的P-O键的振动峰强度对温度有更强的敏感性。文中还进一步比较研究了SrBPO5、Ba3(PO4)2、Sr3(PO4)2晶体的高温拉曼光谱，表明在这些晶体中，PO4四面体P-O键的振动随温度的变化关系与其在BaBPO5晶体中表现出类似的特征。且四种晶体在测量的最高温度点以下均无结构性相变发生。　　3、研究了BPO4助溶剂在BaBPO5晶体生长时助熔的微观作用机理。通过分析比较了BPO4助溶剂加入前后高温溶液的拉曼光谱，发现溶液中的结构基元的微观结构发生了很大变化。在助溶剂加入之前，溶液中的[PO4]四面体以游离的形式存在，加入BPO4助溶剂之后，溶液中游离的[PO4]基团与[BO4]基团用B-O-P键连接构成BPO7结构基团，成为BaBPO5晶体的生长基元，使溶液形成生长BaBPO5晶体的溶液。并证实了BaBPO5晶体是非一致熔融晶体，生长该晶体溶液的组分不同于晶体组分。　　4、研究了BaBPO5以Li4P2O7为助溶剂的生长体系中助熔剂的作用机理以及该体系中BaBPO5晶体生长边界层中的微观结构基元的变化规律。高温溶液的拉曼光谱表明，溶液中存在P2O7的结构基元和BO4四面体。进入边界层后P-O-B键出现标志BPO7形成，这是构成BaBPO5晶体的基础的结构基元。拉曼光谱的测量点向晶体侧靠近时，拉曼光谱中P-O-B键的特征振动峰663逐渐增强，表明在边界层内形成BPO7的数量逐渐增多;而反映助溶剂存在的P-O-P键振动的拉曼特征振动峰720逐渐减弱乃至消失，说明助溶剂已经脱离出来。晶体的生长过程可以看成是[BPO7]生长基元在晶体生长边界层内逐渐形成了具有BaBPO5单胞结构某些特征的生长基元。生长基元沿c向连接的键强较强，在c向生长速率较快，因此(100)和(010)面显露的几率要大于(001)面。　　5、以高温同步辐射X射线吸收精细结构谱技术为研究晶体生长微观生长机理的新手段。研究了Bi2ZnOB2O6从晶体到熔体Bi离子的配位状态，在晶体和熔体中Bi离子均为六配位;晶体和熔体的拉曼光谱表明:熔体中存在[BiO6]八面体结构和[BiO3]金字塔结构，这些结构中Bi离子均为六配位。拉曼光谱还显示熔体中还存在[BO3]三角形结构，[ZnO4]四面体结构，这些结构通过B-O-Bi，B-O-B，Bi-O-Bi和Zn-O-B键连接。其中，[BO3]三角形通过B-O-B键连接成[B2O5]基团，而[B2O5]基团也存在于晶体结构中，因此它可以看成是晶体的生长基元。