石墨烯量子点及其复合材料的制备与光电性能研究

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石墨烯量子点(Graphene Quantum Dots,GQDs)是指有荧光发射的粒径小于100nm的石墨烯纳米粒子,作为一种新型的碳材料,具有优异的光学、电学、磁学、环境友好和生物相容性,在能源环境、生物医学、电子设备等领域表现出诱人的应用潜力。然而目前GQDs的制备方法和应用研究方兴未艾,有研究者发现GQDs的制备原料、合成途径、分子尺寸、表面结构等因素都会影响其光电特性。此外,GQDs用于半导体催化材料的敏化剂,对催化剂的催化性能具有显著的增强效应。本论文主要围绕GQDs的可控制备,GQDs的功能性修饰,以及GQDs/多孔空心结构TiO2(H-TiO2)和GQDs/氧化铈(CeO2)复合材料的合成调控,表面形貌,光电特性,光催化性能方面开展了系统的研究。在GQDs的方法研究和增强光催化性能的GQDs/H-TiO2,GQDs/CeO复合材料方面取得了新颖的研究成果。(1)以三维网络状石墨烯为原料通过“自上而下”法制备了GQDs,并对其合成条件进行了优化,探究并提出了一种产量高,尺度便于控制,光致发光性能强的GQDs的制备方法。这种GQDs在可见光下的电流密度可达0.025μA/cm2且稳定可逆,520 nm处荧光发光稳定且不受激发波长影响。功能性GQDs的制备是开拓其应用的一个重要途径,我们通过简单的GQDs表面修饰制备了手性GQDs,荧光增强GQDs和稀土Eu3+配位的GQDs,这些功能性修饰的GQDs均表现出良好的光学特性。(2)我们通过“模板法”制备大比表面积且多孔隙的纳米H-TiO2,将其与GQDs水热复合得到GQDs/H-TiO2复合材料。比表面积为223.48 m2/g的H-TiO2为GQDs提供了大量的附着位点,GQDs小的尺寸分布和高溶解度对GQDs在H-TiO2的表面均匀分布起到重要作用。合成的复合材料GQDs/H-TiO2对可见光的吸收明显增强且光生电子和空穴复合率降低,其中GQDs-3.0/H-TiO2的带隙低至2.8 eV,光电流密度为1020μA/cm2,表现出良好的光电活性。同时,所制备的GQDs-3.0/H-TiO2复合材料光催化降解速率同比H-TiO2提高了9.1倍,在可见光下光催化降解有机染料罗丹明B(RhB)的能力明显提升。(3)稀土化合物CeO2的光生电子与空穴容易复合,我们通过将其与GQDs结合,制备了GQDs/CeO2复合材料来改善CeO2的催化性能。GQDs/CeO2复合材料中GQDs均匀包覆在每个CeO2晶体周围,诱导CeO2组装呈现为有序的圆锥状形貌,有效增加了反应活性位点和有效接触界面。其中复合材料GQDs-4.5/CeO2吸收边拓宽至475 nm可见光响应最好,具有极低的电子-空穴复合率和最佳的光电性能。复合材料形成能级交错的异质结构,光生电子从GQDs导带转移至CeO2导带,过程中有效延长了载流子的寿命,表现出增强的光催化活性,可见光下降解RhB的光催化反应速率最高为CeO2的13.8倍。由此可见GQDs在提升GQDs/CeO2复合材料催化性能方面具有显著的增强效应。
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