随着现代产业的发展,电能逐渐成为人们日常生活和工业生产等场合所必不可缺的能源,与我们的生活息息相关。为了适应社会的发展,电能的存储和转换设备的研究也从未终止。各种新型电池逐渐取代传统的铅酸蓄电池,锂离子电池、钠离子电池、镁离子电池、锂氧气电池、锌空气电池等等新型二次电池的研究正吸引了无数科研工作者的目光。目前市场上的商用电池基本被锂离子电池覆盖,固然,锂离子电池的稳定性和更高的比能量密度使得它取代了传统的铅酸电池,但是它的比容量还是有所欠缺。而锂氧气电池拥有非常高的理论能量密度和比容量,这是锂离子电池远远不能达到的。因此,对于锂氧气电池的研究和改善成为了一个十分具备现实意义和研究价值的课题。锂氧气电池的基本原理是放电过程的锂离子和氧气反应生成过氧化锂,和充电过程的过氧化锂分解成锂和氧气形成的可逆的电化学反应。它的基本构成同样是正极,电解液和负极,因此,对于锂氧气电池的性能改进也是基于这三个方面。其中,寻找合适的正极催化剂是一个非常有效而直接的提升锂氧气电化学性能的方法。早期使用的正极材料是碳材料,由于碳材料的密度比较小,空隙大,比表面积大,可以为电化学反应提供非常多的活性位点以及供锂离子和氧气通过的孔道结构,得到了不错的电化学性能。然而,碳材料却存在着少量的副反应,在放电阶段与电解液中的成分发生化学反应,生成Li2C03等不可分解的放电产物,从而造成电池的失效和较短的循环寿命。而后,为了改进锂氧气电池的电化学性能,科研工作者们探索了新的更高性能的正极材料催化剂。比如,贵金属,过渡金属,过渡金属氧化物,硒化物,硫化物,合金材料等等。本文中为了提升锂氧气电池的性能,探索了两种不同材料催化电化学反应的能力和原理。一种是窄带隙材料硅化钼,硅化钼作为一种窄带隙材料,内部电子很容易由价带激发到导带,本征载流子浓度高,电导率高,理论上有利于电化学反应的有效进行,同时具备很短的锂离子扩散路线,可以缩短锂离子扩散时间从而直接提高电池的电化学反应速率。而且硅化钼材料的密度很低,只有6.31 gcm-3,低于超合金密度的25%,这可以在很大程度上提高锂氧气电池的比容量,降低重量,提高电池的储电能力和便携性。除此之外,硅化钼材料还具有抗氧化,耐腐蚀,高硬度,高熔点等优秀的物理性能,可以提高对于电池工作环境的忍受度,具备更好的实用意义。另一种材料是Co原子态复合NC基体材料。据资料显示,过渡金属及过渡金属氧化物已经广泛用于催化电化学反应的过程上,不光是锂氧气电池,在锂离子电池、锌空气电池、水分解制氢等等过程都表现出了出色的催化能力。而过渡金属纳米颗粒由于粒径偏大,会导致活性位点的利用率比较低,在一定程度上不利于电化学反应的高效进行。而原子级别的金属掺杂,可以在很大程度上提高活性位点的利用率,催化电化学反应的高效进行。两种材料均在后续测试中表现出了优秀的催化效果和电化学性能。单原子Co-N-C材料表现出卓越的催化性能,并且从实验数据可以看出,其中单原子Co掺杂量为1.5%的NC材料催化性能最为优异,在100 mA g-1的电流截取500 mAh g-1的比容量的条件下,循环圈数超过340圈,并且得到很好的倍率性能,其中100 mA g-1条件下达到了 14075 mAh g-1的比容量。放电之后电极上出现了一层过氧化锂膜,在重新充电之后该层膜消失,这印证了单原子Co-N-C材料的良好的可循环性。而硅化钼材料也同样作为锂氧气电池正极材料得到了很好的电化学性能,在电流设置为200 mA g-1下截取1000 mAh g-1的比容量的时候,硅化钼材料电极可以循环215圈,甚至在高达500 mAg-1的大电流下选取1000 mAh g-1的截容量,依然可以保持90圈的循环次数,充分展示了硅化钼材料优异的催化效果和稳定的循环性能。在200 mA g-1电流截取1000 mAh g-1的容量条件下,腐蚀后的二硅化钼材料的首圈过电势仅有0.45 V,远远低于对照组样品的过电势。并且通过后续的表征,揭示了材料的催化本质,为其他科研工作者提供了研究思路和关于锂氧气电池充放电本质反应的参考。