铁(III)-羧酸盐体系光降解水中HBCD的研究

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HBCD是第三大应用最广泛的溴化阻燃剂,属于持久性有机污染物,具有生物富集性,对生物体产生神经毒性、基因毒性等危害作用,能威胁到人体健康和生命安全。现已检测到HBCD广泛存在于土壤、水体、空气及动物、人体中,水体中HBCD含量对生物造成的影响很大,故控制和去除水环境中残留的HBCD具有重要意义,而常规的给水处理及污水处理工艺并不能有效去除HBCD,所以研究水环境中HBCD的有效降解去除方法是现阶段的一个重要方向。另外,水体中广泛存在铁(Ⅲ)、草酸、柠檬酸盐等物质,相关研究表明在铁(Ⅲ)-羧酸盐配合物体系下,对有机污染物具有良好的光降解效果。本文研究在模拟太阳光照射下铁(Ⅲ)-羧酸盐配合物体系对六溴环十二烷(HBCD)的光降解,探究其最优工艺条件及光降解机理,从而为含HBCD废水的处理提供一种高效节能的方法。实验研究的主要内容和结果如下:HBCD在铁(Ⅲ)-羧酸盐配合物体系下的光降解,探讨了该体系下铁(Ⅲ)-羧酸盐配比、pH值等因素对光降解效果的影响,研究了溶液中HBCD的光降解机理。研究结果显示:(1)在Fe(Ⅲ)/草酸配比一定时,HBCD的降解趋势依次为pH7.05.03.0;在Fe(Ⅲ)/柠檬酸盐配比一定时,HBCD的降解趋势依次为pH3.07.05.0,铁(Ⅲ)-柠檬酸盐配合物体系在近中性条件下对HBCD有较好的降解效果。(2)铁(Ⅲ)-羧酸盐配合物体系在模拟太阳光条件下降解HBCD,在pH、Fe(Ⅲ)浓度恒定时,随着羧酸盐量的增多,HBCD降解效果增强。(3) OH是在铁(Ⅲ)-羧酸盐配合物体系中HBCD光降解的的主要因素,在铁(Ⅲ)-柠檬酸盐体系中,还有其他因素对HBCD的降解产生影响,O2对光降解的作用相对较小。铁(Ⅲ)-柠檬酸盐/H2O2配合物在模拟太阳光下降解HBCD研究结果表明:(1)在三种光降解体系下降解HBCD的降解效率依次为:铁(Ⅲ)-柠檬酸盐体系<铁(Ⅲ)-H2O2体系<铁(Ⅲ)-柠檬酸盐/H2O2体系,加入H2O2对铁(Ⅲ)-柠檬酸盐体系降解HBCD有很大的促进作用,加入柠檬酸盐也对光Fenton体系降解HBCD有很大的促进效果。(2)在pH、H2O2浓度和Fe(Ⅲ)浓度一定时,随着柠檬酸盐浓度的增大,HBCD降解效率增强。(3)在铁(Ⅲ)-柠檬酸盐体系中添加H2O2能增大HBCD的光降解反应速率,但高浓度的H2O2条件,反而会降低HBCD降解的效率。(4)在Fe(Ⅲ)-柠檬酸盐/H2O2配比一定时,随着pH的变化,HBCD的降解趋势为pH3.57.05.0,该体系在近中性条件下对HBCD有较好的降解效果。(5) OH是铁(Ⅲ)-柠檬酸盐/H2O2体系中HBCD光降解的的主要因素,却不是唯一因素,O2在光降解中发挥的作用较小。本研究表明铁(Ⅲ)-羧酸盐体系和铁(Ⅲ)-柠檬酸盐/H2O2体系对HBCD废水具有较好的降解率,这对含HBCD的废水处理具有实际的指导意义。
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