【摘 要】
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该论文主要是利用在化学修饰电极基础上建立起来的有序分子自组装膜技术,来制备能高效催化氧还原的有机-无机复合膜以及贵金属纳米粒子膜,以达到对氧的四电子还原.具体工作为
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该论文主要是利用在化学修饰电极基础上建立起来的有序分子自组装膜技术,来制备能高效催化氧还原的有机-无机复合膜以及贵金属纳米粒子膜,以达到对氧的四电子还原.具体工作为:1.金属卟啉如钴卟啉单独修饰在电极表面通常只能通过两电子还原氧生成过氧化氢.而杂多酸是一种很好的电子媒介体,对很多小分子比如过氧化氢等都有很好的催化作用.我们用杂多阴离子作为对离子制备了含金属卟啉的复合膜,由于这两种物质的协同催化作用,所制备有机-无机复合膜表现了很高的催化活性,几乎达到了氧的四电子还原.2.很早人们就发现杂多酸电聚合在电极表面在酸性介质中可以催化析氢.我们通过层层组装的方法在功能化玻碳电极表面制备SiW<,12>/CoTMPyP多层复合膜,该复合膜可以高效催化析氢,同时该多层膜又能两电子催化氧还原.3.通过在一定电位下直接还原在CoTMPyP夹层间的氯铂酸根离子,在电极表面合成了三维铂纳米粒子膜.该纳米粒子膜对氧有很高的催化作用,旋转圆盘电极实验和旋转环盘电极实验证明该铂纳米粒子膜在0.5 M H<,2>SO<,4>溶液中可以实现对氧的四电子还原.4.在裸的金电极表面成功地欠电位沉积了钯纳米粒子单层膜,该纳米粒子单层膜对氧还原有很好的催化作用.在这一工作基础上,研制了DO在线监测仪.5.通过层层组装的方法,金溶胶纳米粒子与CoTMPyP的复合膜成功地组装在各种基底上.被聚丙烯酸稳定的金纳米粒子很容易吸附在CoTMPyP上,形成非常紧密分布的纳米粒子膜.6.在多壁碳纳米管表面吸附MP-11,实现了MP-11的直接电化学,同时研究了其对氧和过氧化氢的催化作用.
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