DBD等离子体/CNTs-G-Ni_f催化降解染料废水的研究

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本文采用介质阻挡放电(DBD)等离子体以及联合技术处理染料废水。研究的主要处理技术包括单独DBD等离子体、DBD等离子体联合亚氯酸钠(DBD plasma/NaClO2)、DBD等离子体联合纳米氧化锌(DBD plasma/nano-Zn O)以及DBD等离子体联合泡沫镍-石墨烯类技术(DBD plasma/Ni foam-Graphene based materials)。以甲烷为碳源利用气相沉积法(CVD)制备了泡沫镍-石墨烯基类材料包括泡沫镍-石墨烯(G-Nif)、泡沫镍-石墨烯-碳纳米管(CNTs-G-Nif)。同时利用水热法制备了纳米级的片状Zn O,并用X射线衍射以及扫描电子显微镜对以上材料进行表征分析,同时探究了材料制备过程中的生长机理。当甲烷为碳源时,在高温作用下碳原子渗入镍基,冷却后,过饱和的碳原子析出镍基表面形成石墨烯。浸渍后在高温作用下,表面形成团簇状纳米镍晶体作为碳管生长催化剂。再于高温作用下,碳原子从镍晶体底端向上堆砌生长,最终长成碳纳米管。本文研究了在单独等离子体作用下茜素绿染料废水在不同影响因素(pH值、染料浓度、电导率以及输入功率)下的降解过程,包括表观动力学模型的建立,响应曲面模型(response surface methodology,RSM)的实现以及降解机理的研究。经研究得:单独等离子体降解茜素绿过程符合拟一级动力学过程。利用响应曲面优化得到最佳处理条件,即当茜素绿浓度为51.01 mg.L-1,pH为2.06,电导率为171.51μS.cm-1,功率为108.50 W时,其脱色率达100%。同时分析比较了单独以及联合处理工艺下,不同染料废水的具体降解情况。提出了耦合因子比较模型即实际效率时间比,并利用其评价反应体系的耦合效果。就茜素绿而言,相较于单独DBD等离子体反应体系,DBD等离子体/泡沫镍-石墨烯-碳纳米管(DBD plasma/CNTs-G-Nif)联用体系有16.71%的整体上脱色效果的提升,而DBD plasma/NaClO2联用体系也有23.65%的整体上脱色效果的提升。本文针对各DBD等离子体联合处理工艺作用降解染料废水提出了对应的耦合机理,从而进一步探究了主体处理体系-后加作用物-目标污染物之间的关系。最后阐明了在DBD等离子体作用下目标污染物茜素绿的总降解路径与详细的分布降解路径,结果表明:DBD等离子体放电下产生的多种活性的强氧化性物质(臭氧、羟基自由基、过氧化氢等)以及紫外辐射、冲击波、强电场等可以降解茜素绿大分子为小分子酸以及水和二氧化碳等。
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