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甲烷催化部分氧化制合成气过程是极有应用前景的天然气制合成气工艺,但目前的研究基本还处于实验室开发阶段,技术尚未成熟。中国石油大学(北京)开发了固定床两段法制合成气工艺,虽然取得了一定的成果,但仍然存在一些问题。为此,本文以该工艺为基础,建立了固定床单管及列管式两种不同结构的反应器,并分别进行了热模实验研究。
采用内径Ф52mm的固定床单管反应器,在催化剂装填量为380ml的条件下,以民用天然气管道气和空气为原料进行了制备合成气的工艺条件实验。结果表明,低压、高温有利于反应的进行,原料气配比O2/CH4、反应空速对甲烷转化率和合成气选择性都有明显的影响,反应器中存在高温热点,局部过热将反应器烧坏。
改进了反应器结构,建立了主管内径Ф72mm、列管内径Ф17mm的新型列管式反应器,进行了制备合成气的尝试实验。反应稳定进行,反应器内热量传递充分,催化剂床层内未出现高温热点,解决了因高速放热的燃烧反应带来的反应器局部过热问题;利用该反应器能够取得较高的甲烷转化率和合成气选择性,但反应气体在列管间分布还存在不均匀问题,有待进一步解决。