新型有机介孔材料负载金属催化剂的制备和应用

来源 :华东师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zzjkan
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为了顺应可持续发展的要求,化学化工过程的绿色化也日益重要,越来越多的环境友好的催化剂被广泛的应用。多相催化剂能够实现重复循环利用,符合绿色化学的要求。本论文主要围绕两个部分进行,第一部分主要是介绍多相钯催化剂的制备及在催化无铜体系下的Sonogashira偶联反应中的应用。钯催化剂一直以来在金属催化中有着十分重要的地位,传统的钯催化剂用于催化Sonogashira交叉偶联反应时,需要使用磷配体,同时需要使用碘化亚铜作为助催化剂,反应条件比较苛刻,产物中存在金属残留反应副产物容易形成,易对环境造成污染。本论文介绍的多相金属钯催化剂以FDU-14为载体,胺类化合物为配体与醋酸钯络合,可以成功实现无铜体系下的Sonogashira交叉偶联反应。反应条件温和,催化剂活性较高,对反应底物具有广泛的普适性。此外催化剂便于和产物分离,循环性能也很好,可循环8次。新多相催化剂利用XRD、氮气吸附-脱附、TEM等手段进行了表征,结果发现,催化剂的结构在功能化后保持很好。第二部分是主要介绍胺配体功能化FDU-14负载金属催化剂的制备,包括两部分内容。第一部分是负载的金纳米粒子在醇氧化反应中的应用,第二部分是负载金属钌催化剂制备的初步探索。第一部分中主要研究功能化介孔树脂材料FDU-14,通过静电作用和氯金酸作用,然后用硼氢化钠还原制备负载型纳米金催化剂。由于FDU-14的介孔结构能够使金纳米粒子高度分散,从而使其保持较高的催化活性。将负载型金纳米粒子用于醇氧化反应,以氧气作为氧源,清洁简便。研究其催化活性,发现该催化剂普适性较好,对芳香醇、杂环醇催化活性较高,对脂肪醇也有一定的催化活性,在对催化剂的循环性能考察中,负载型金纳米粒子催化剂的循环性能还不是很理想,仅能循环3次,下一步将进一步研究其催化性能的提高以及催化活性降低的原因。第二部分中主要对负载金属钌催化剂的制备以及催化酮的氢化反应作了初步研究探索。
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