多胺氧化纤维素的制备及其对胆红素和金属离子Pb2+的吸附性能

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肝脏作为人体的重要器官之一,具有合成、解毒、代谢、分泌、生物转化以及免疫防御等功能,当肝脏受到严重损害时,造成肝细胞大量坏死,就会导致上述功能发生严重障碍,产生黄疸及高胆红素血症,而当胆红素在体内血液中积蓄过多不能及时排出体外时就会对机体产生严重的毒性作用,而体内的重金属含量超标又会加重肝脏及肾脏的代谢功能,所以对于肝功能衰竭或胆道阻塞的患者进行血液灌流是去除体内胆红素及重金属离子的有效有方法之一。本文以纤维素为载体,通过氯化、胺化、氧化三步法合成了二乙烯三胺基氧化纤维素(DETA-DAC)、三乙烯四胺基氧化纤维素(TETA-DAC)、己二胺氧化纤维素(HDA-DAC)三种多胺氧化纤维素吸附剂用以吸附胆红素及金属离子。通过FTIR、XRD、CPMA13CNMR和凯氏定氮等方法对其进行了表征。探讨了TETA-DAC和HDA-DAC的最佳合成条件,测定了三种吸附剂对胆红素的吸附性能,选择对胆红素吸附效果较好的两种吸附剂TETA-DAC和HDA-DAC对重金属离子Pb2+进行吸附,并探讨它们对胆红素及金属离子的吸附机理。研究结果如下:以含氮量为指标,考察了反应时间、反应温度、胺基与氯化纤维素的投料比对三乙烯四胺基纤维素(TETA-C)和己二胺纤维素(HDA-C)合成条件的影响,通过单因素实验得到TETA-C的最佳合成条件:以二甲基亚砜为溶剂,使TETA中的胺基与氯化纤维素的摩尔质量比为7.5,在100℃反应12h时得到的TETA-C的含氮量为4.25%;HDA-C的最佳合成条件为:使HDA中的胺基与氯化纤维素的摩尔质量比为7.5,在100℃反应14h时得到的HDA-C的含氮量为6.65%。以高碘酸钠为氧化剂选择性地将胺化纤维素的2,3位羟基氧化,得到DETA-DAC、TETA-DAC和HDA-DAC的醛基含量分别为79%、77%和73%。模拟人体环境测定了DETA-DAC、TETA-DAC和HDA-DAC对胆红素的吸附性能,其中DETA-DAC对胆红素的平衡吸附时间为2.5h,最大吸附容量为30.9mg/g;TETA-DAC对胆红素的吸附在2h达到平衡,最大吸附容量为44mg/g;HDA-DAC对胆红素的吸附1.5h达到平衡,当胆红素的浓度升高到300mg/L时,其对胆红素的吸附容量升高到51.58mg/g。考察了吸附温度、离子强度、BSA浓度、pH值等因素对胆红素吸附性能的影响,结果表明,温度的升高有利于胆红素的吸附,离子强度和BSA浓度的升高不利于胆红素的吸附。通过测定不同条件下合成的TETA-C和HDA-C对胆红素的吸附性能表明胆红素的吸附量与吸附剂中的胺基含量成正比关系。通过吸附剂再生实验测定了它们重复利用后对胆红素的吸附性能,结果表明三种吸附剂经一次再生后仍然保持较好的吸附性能,其中TETA-DAC的再生效果最佳。用静态吸附法分别测定了TETA-DAC和HDA-DAC对金属离子Pb2+的吸附性能,并考察了吸附剂用量和吸附温度对吸附效果的影响。TETA-DAC和HDA-DAC对Pb2+的吸附分别在5h和3h达到吸附平衡,吸附容量随着溶液中Pb2+浓度的升高而升高,当初始浓度达到190mg/L,二者对Pb2+的吸附量相应升高到22.5mg/g和9.9mg/g。通过TETA-DAC对Pb2+的等温吸附曲线的拟合,发现拟合曲线基本符合Freundich方程。另外,吸附剂浓度的升高对Pb2+的吸附为负性影响,而温度的升高对Pb2+的吸附为正性影响。
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