【摘 要】
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天然酶具有高效催化性,但是存在来源少、对环境敏感、稳定性差的缺点,限制了其在某些反应中的应用。通过简单的有机或无机组分构造性质稳定且具有天然酶催化性能的人工仿酶,有望解决天然酶的应用缺陷。金属有机配位聚合物（Metal-organic coordination polymer）是一种无机-有机杂化材料,金属或金属簇与有机配体通过配位键形成特殊的拓扑结构,赋予其多种独特的性质和广阔的应用前景。本文基
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天然酶具有高效催化性,但是存在来源少、对环境敏感、稳定性差的缺点,限制了其在某些反应中的应用。通过简单的有机或无机组分构造性质稳定且具有天然酶催化性能的人工仿酶,有望解决天然酶的应用缺陷。金属有机配位聚合物（Metal-organic coordination polymer）是一种无机-有机杂化材料,金属或金属簇与有机配体通过配位键形成特殊的拓扑结构,赋予其多种独特的性质和广阔的应用前景。本文基于金属有机配位聚合物材料,分别开发了漆酶和过氧化物酶的仿酶催化剂,并探讨了两种仿酶在碱木质素氧化降解及有机污染物去除中的应用效果。主要研究内容如下:（1）基于天然漆酶的活性中心铜离子配位特点,设计了两端为组氨酸的有机配体,利用其与铜离子配位,合成了一种新型的漆酶仿酶（Cu-HBH）。晶体结构分析揭示了Cu-HBH的分子排列方式,以及与天然漆酶相近的金属离子配位方式。催化活性测试表明,相同质量下Cu-HBH的活性同天然酶相当,且Cu-HBH在碱性环境下具有高催化活性,弥补了天然漆酶在碱性条件下失活的劣势。Cu-HBH在含许多阴、阳离子和有机溶剂的溶液中仍表现出高催化活性,且具有良好的储存稳定性和重复利用性。最终,利用Cu-HBH在碱性环境下的高活性,实现了高浓度下碱木质素的氧化降解,其效率由于天然漆酶。（2）通过合成后修饰的方法,在传统金属有机骨架MOF材料（Ui O-66）上共价修饰二茂铁基团（Fc）,制备了一种新型的过氧化物酶仿酶（Ui O-66-Fc）。催化性能测试证明了在H2O2存在下,Ui O-66-Fc具有过氧化物酶催化活性及酶促反应动力学特征。基于MOF材料的吸附特性,Ui O-66-Fc兼具对有机污染物分子的吸附能力,对于罗丹明B、三氯生、双酚A的吸附实验证实了Ui O-66-Fc的吸附行为遵循准二级吸附动力学方程和朗缪尔吸附等温式的规律,即单分子层的化学吸附。最终,耦合Ui O-66-Fc的吸附及仿酶催化功能,实现了液相溶液中三种有机污染物的高效去除。
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