Au/Perovskite催化剂催化氧化CO的研究

来源 :北京工业大学 | 被引量 : 5次 | 上传用户:gzliuwei2008
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为改进金催化剂在实际应用过程中的抗水性,本论文采用两种思路合成了新型的催化剂样品。首先,根据晶体结构理论对钙钛矿型金催化剂进行了合理的设计,采用溶胶-凝胶法制备了金催化剂样品,并就溶胶过程中配体的选择、成型温度和时间的控制、钙钛矿B位填充离子的影响等因素进行了初步探讨;其次,采用共沉淀法,以MgO和Fe2O3共同充当金的载体,并调节Mg和Fe的原子比,得到了一系列不同载体组成的金催化剂。着重考察了所制备的催化剂样品对CO催化氧化的活性,并运用XRD、TPR、BET、SEM等方法对催化剂进行了表征。LaCoO3、LaFeO3两种钙钛矿催化剂在Au的掺入量不大于3%(原子比)时,Au的掺入使催化剂对CO氧化的催化活性有所提高,但Au含量超过3%,催化剂的活性会显著下降。而对LaMnO3而言,金的引入只会造成催化活性的降低。B位元素对金钙钛矿型催化剂催化CO氧化的活性有较大影响,当金的取代量相同时,Au-LaCoO3的活性最好。采用共沉淀法的一系列金催化剂中,较之于载体单一催化剂具备更好的分散度,此时载体不是MgO和Fe2O3的简单混杂,载体的复杂构成使得它对CO的催化氧化具有较高活性,载体中存在的物质组分以及它们的相对含量对催化剂的性能有较大的影响。金催化剂的制备过程中要注意对灼烧温度和时间的控制,较高的温度和较长的灼烧时间会造成金粒的聚集,而样品中残留的氯离子容易造成催化剂活性的降低乃至完全失去低温活性,选择合适的方法彻底去除原料中引入的氯离子对催化剂的低温活性具有重要的意义。
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