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本研究使羰基铁在高压釜中热分解于载体凹凸棒土(AP)上,制备了负载的Fe/AP。对Fe/AP进行多种手段表征,结果显示粒径为5-30 nm的金属Fe纳米粒子成功负载在AP表面,分散性较好,负载量较低,且负载的Fe与AP骨架间具有相互作用。以升华硫为助剂,在氢气氛围下考察了Fe/AP对煤相关模型化合物二(1-萘)甲烷(DNM)的催化性能,结果表明Fe-S/AP对DNM中Car-Cal键的断裂具有很高的催化活性、选择性和稳定性。煤结构本身包含了一些溶剂可溶的分子,这些物质不仅干扰煤转化产物的鉴别,也会影响催化剂的活性和煤样的反应性。使用石油醚、二硫化碳、甲醇、丙酮和等体积二硫化碳/丙酮混合溶剂对兴和褐煤(XL)进行常温分级萃取,尽可能地萃取出XL中的可溶小分子。萃取渣(ER)于甲醇溶剂中在300 oC下发生热溶反应,得到热溶渣(TDR)。利用固体13C核磁共振、X射线光电子能谱、傅立叶变换红外(FTIR)光谱和热重法对XL、ER和TDR进行直接表征,发现萃取并没有破坏XL的骨架结构,XL和ER的大分子组成差别不大;而甲醇热溶可断裂ER中的Cal-Cal、Cal-O、Cal-N和Cal-S等共价键,使TDR与ER间有机结构差异较大。以XL、ER和TDR为反应物,在300 oC条件下分别进行非催化加氢转化(NCHC)与Fe/AP和硫存在时的催化加氢转化(CHC),用FTIR和气相色谱/质谱联用(GC/MS)分析转化产物的分子组成。结果显示XL、ER和TDR的CHC所得可溶组分(SPs)的收率均明显高于NCHC,且ER催化前后SPs的收率增量最大,为20%。表明通过分级萃取分离出XL中的小分子之后,Fe-S/AP对ER的催化作用更明显。根据GC/MS分析,XL、ER和TDR的NCHC和CHC所得SPs的组成包括烷烃、烯烃、芳烃、含氧化合物及少量的含氮和含硫化合物,大部分物质包含烷基(甲基、乙基和异丙基等)结构。烷烃、芳烃和酚是主要的族组分,且CHC的收率显著高于NCHC,尤其是酚和芳烃。烷烃主要为C13-C33的正构烷烃;芳烃的芳环数为1-4且以一环和二环芳烃为主;酚是最重要的族组分,主要包括苯酚、萘酚和茚酚类物质,其中苯酚及其同系物的含量最高。Fe-S/AP催化生成的活性氢原子向XL、ER和TDR中缩合芳环(CARs)本位的添加在断裂与CARs连接的-CH2-和-O-键中发挥了重要的作用,从而CHC提高了烷基芳烃和烷基酚的收率。同时,CHC过程中一些CARs的部分加氢可促进后续Fe-S/AP催化的自由基氢转移反应,并伴随着一些相对较强键的热断裂,形成可溶分子。