本论文以石墨烯和MXenes（Ti2C）为主要的碳基二维材料,通过金属/非金属原子掺杂、缺陷构造等方法,设计不同的单原子催化剂、海水淡化膜及分子探测器。结合第一性原理计算和分子动力学模拟,从理论上对相关模型的电磁学、光学及动力学性质进行探究,建立“结构-性质”对应关系。主要的研究结果分为以下三个部分:（1）本部分以石墨烯为主要的碳基二维材料。基于第一性原理计算,系统地研究了不同金属类型、缺陷尺寸、氮原子数目及排布方式对过渡金属和氮原子共掺杂的石墨烯衍生物（TM@NxCy-GR）电磁性质的影响。首先,TM@N3-GR（最小缺陷尺寸结构）和TM@N7-GR（最大缺陷尺寸结构）的电子性质不受过渡金属类型的影响,只呈现金属性质。但过渡金属类型可以调控中等缺陷尺寸结构（TM@N2C2-GR-Ⅰ和TM@N2C2-GR-Ⅱ）的电子性质呈现金属性、半金属性和半导体性。其次,不同金属及缺陷类型可调控TM@NxCy-GR材料的磁矩（0～5μB）。最后,自旋密度和投影态密度计算表明,静电荷主要集中在缺陷孔洞附近,磁矩主要来源于过渡金属d轨道、碳和氮原子s及p轨道的耦合效应。该工作为TM@Nx Cy-GR材料的设计及应用提供了丰富的见解。（2）石墨烯的功能性应用是本章的研究重点。首先,基于第一部分的研究结果:受过渡金属类型的影响,大多数TM@N4-GR-Ⅰ和TM@N4-GR-Ⅱ材料分别呈现出金属性和半导体性;结合单原子铁催化剂较强的催化性能,利用第一性原理计算对Fe@N4-GR-Ⅰ和Fe@N4-GR-Ⅱ的氧还原能力进行了比较,确定了各中间体的基本反应路径（*O2→*OOH→*O→*OH→*H2O）。其次,设计了四种具有不同缺陷尺寸、不同官能团类型的海水淡化膜,通过施加不同压力,利用分子动力学模拟对钠离子及氯离子的过滤效果、水通量进行了评估;在200 MPa下,饱和-NH官能团的较大缺陷尺寸石墨烯结构更适合做海水淡化膜。两项工作推进了理论模拟与实际生产生活应用的联系。（3）利用第一性原理计算,系统地研究了完整Ti2C和缺陷Ti2C（钛缺陷、碳缺陷）的几何及电子结构。首先,相对于完整Ti2C,缺陷Ti2C结构通过增加钛原子d轨道在费米能级处的分布来增强结构的金属性。其次,对不同Ti2C表面探针分子（CH4、NH3、CO和NO）的吸附及红外光谱响应研究表明,CH4和NH3分子容易发生解离,而CO和NO化学吸附在其表面且吸附位点相似,凭借较强的吸收峰,CO和NO被选做识别Ti2C材料的理想探针分子。此外,投影态密度和晶体轨道哈密顿布居计算表明,探针分子的光谱红移现象归因于其成键强度减弱。最后,对吸附CO和NO的不同Ti2C结构的动力学性质进行了研究,确定了吸附结构的稳定性。该工作为识别碳化钛材料及其缺陷类型提供了新颖的方法。