【摘 要】
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二氧化锡(SnO2)作为一种重要的宽带隙半导体材料,具有化学稳定性高,无毒、无害等优点,在光催化领域表现出极大的应用潜力。然而带隙较宽只能吸收紫外光,且光生电子-空穴复合几率高,严重制约了其在光催化中的应用。本论文以SnO2为主体,与类石墨相氮化碳(g-C3N4)构建异质结来改善其光催化性能,研究了异质结的光吸收能力、载流子分离能力以及光催化增强机理。主要内容如下:1、采用静电自组装法合成了具有优
【基金项目】
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国家自然科学基金青年科学基金项目; 河北省自然科学基金青年基金项目; 河北省教育厅拔尖人才计划;
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二氧化锡(SnO2)作为一种重要的宽带隙半导体材料,具有化学稳定性高,无毒、无害等优点,在光催化领域表现出极大的应用潜力。然而带隙较宽只能吸收紫外光,且光生电子-空穴复合几率高,严重制约了其在光催化中的应用。本论文以SnO2为主体,与类石墨相氮化碳(g-C3N4)构建异质结来改善其光催化性能,研究了异质结的光吸收能力、载流子分离能力以及光催化增强机理。主要内容如下:1、采用静电自组装法合成了具有优异光催化性能的0D SnO2/2D CNNSs异质结光催化剂。在可见光下照射50 min,SnO2/CNNSs对RhB的降解效率达到96.9%。反应速率k=0.0909 min-1,分别是SnO2和CNNSs的32.3倍和1.5倍,且具有良好的循环稳定性。2、通过实验和理论计算揭示了SnO2/CNNSs的光催化增强机理。在SnO2/CNNSs II型异质结的接触界面处存在内建电场。内建电场的存在和CNNSs更负的导带电势为电荷转移提供了更大的驱动力,促进了电荷的分离和转移。另外,SnO2和CNNSs复合后,能带的重新调整提高了SnO2/CNNSs的氧化还原能力。3、通过自掺杂制备了具有更窄带隙的SnO2-x纳米颗粒。通过超声辅助沉积法将不同质量比的SnO2-x锚定在bulk g-C3N4(BCN)表面,制备了SnO2-x/BCN异质结。结果表明,50wt.%SnO2-x/BCN具有最佳的光催化活性,在可见光下照射60 min对RhB的降解效率为96.5%。反应速率k=0.061 min-1,分别是SnO2-x和BCN的21.3倍和9.3倍。4、SnO2-x/BCN异质结遵循直接Z型电荷转移机制。首先,SnO2-x导带上的电子与BCN价带上的空穴发生复合。其次,BCN导带上的电子将吸附氧还原为·O2-,SnO2-x价带上的空穴将OH-氧化为·OH,参与有机污染物的降解。优异的光催化性能得益于高的光生电子空穴分离效率以及氧化还原能力。
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