【摘 要】
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氨具有高能量密度和高储氢量的特点,是一种重要的储能物质,近年来全球对氨的需求量不断增加。电催化氮还原合成氨以氮气和水为原料,电能为驱动力,实现常温常压下的人工固氮,
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氨具有高能量密度和高储氢量的特点,是一种重要的储能物质,近年来全球对氨的需求量不断增加。电催化氮还原合成氨以氮气和水为原料,电能为驱动力,实现常温常压下的人工固氮,是一种低能耗无污染的合成氨途径。目前,电催化氮还原受到动力学活性和选择性的限制不能满足实际应用。因而,开发高活性、高选择性的催化剂是促进电催化氮还原合成氨的首要任务。过渡金属是电催化氮还原催化剂的重要一类,它们对反应中间体N2H*和NH2*的结合能过强或过弱,在很大程度上限制了其催化性能。因此,调控过渡金属催化剂对中间体N2H*和NH2*的结合能来提高催化性能的研究具有重要意义。本论文选择高催化活性的贵金属材料（Ru、Pt、Pd）作为研究对象,将少量贵金属引入第二种金属或组分中形成合金,对其电子结构进行调控,从而优化催化剂对反应中间体的结合能,具体研究内容如下:（1）采用水热法合成Ru超细纳米线,将其作为催化剂对电催化氮还原实验条件和产物检测方法等进行了初步探索。（2）富钌Ru7Pt1和富铂Ru1Pt8稀释合金纳米线的制备与氮还原性能研究。Ru7Pt1和Ru1Pt8稀释合金纳米线的产率分别为47.1μg h-1 mg-1cat和38.4μg h-1mg-1cat,高于同方法合成的传统比例Ru-Pt合金纳米线。密度泛函理论（DFT）计算表明,Ru7Pt1稀释合金纳米线对关键中间体具有合适的结合能,从而表现出优异的氮还原催化性能。X射线吸收精细结构谱表明催化剂内部电子转移,进一步证明稀释合金可以有效改善催化剂内部电子结构,从而提高氮气电还原催化性能。该方法为高活性、高选择性氮还原催化剂设计提供可行方案。（4）为降低贵金属合金的使用量,采用一步脱合金法制备了Pd Ag Cu三元合金修饰的纳米多孔Cu O复合材料（Pd Ag Cu/Cu O）。其NH3产率是40.4μg h-1mg-1cat,分别是纳米多孔Pd Ag Cu合金和纳米多孔Pd的2.3和4.2倍。采用便捷、清洁的一步脱合金法成功实现催化活性和性价比的大幅提升,对电催化氮还原的批量化生产有较大意义。
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