关联电子材料等体系的单晶生长和物性调控研究

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强关联电子体系的材料探索及物性研究一直是凝聚态物理最活跃的领域之一,其中,非常规高温超导体的发现因其具有较高的超导临界转变温度Tc,是关联电子体系和材料科学发展历史中的里程碑。由于经典的BCS理论无法解决非常规高温超导微观机制的问题,其内部电子的配对机制、配对电子如何实现相位相干等问题也受到实验和理论物理学界的持续关注。同时在石墨插层超导体(Graphite-Intercalation-Compounds,GICs)中,金属原子的引入显著改变体系的能带结构,部分样品也出现了超导现象,因此也是一个具有很高研究价值的体系。另外,单晶样品的生长能够更好的帮助开展物性研究工作。因此将从上述三个方面分别展开研究,获得结果如下:  一、在关联电子体系掺杂样品的制备和物性研究方面,在三种不同的体系:Pr1-xSrxFeAsO、BaTi2As2O以及CuFePn(Pn=As,Sb)中分别进行了掺杂得到系列性样品,并开展物性研究工作。首先,在空穴型1111铁基高温超导体Pr1-xSrxFeAsO的基础上,实现Pn原子(Pn=Sb,P)在As原子位上的掺杂。其中,Sb原子的引入将Pr1-xSrxFeAsO超导临界转变温度TC由16.3K提高至22K,正常态电阻-温度曲线也发生了系列性的变化,但是晶格常数a,c及霍尔系数RH未因为Sb掺杂出现明显的变化。此外,P原子的加入对超导产生显著的压制作用,超导临界转变温度Tc逐渐降低直至超导现象消失,并且晶格常数降低,霍尔测量结果也表明其与Sb掺杂的情况有着明显的不同。其次,兼具铜氧化物高温超导体和铁基高温超导体结构特点的层状钛基化合物BaTi2As2O在200K处存在自旋密度波转变,被认为是与BaTi2Sb2O类似的新型超导体母相。成功制备BaTi2-xCrxAs2O(x=0~0.154)系列掺杂样品并对其开展了研究,结果发现,随着Cr掺杂量的增加,电荷密度波转变温度TCDW和转变强度均出现了系列性的下降,样品的磁性测量进一步为这一现象提供了佐证。但是在2K以上的温度范围内并没有发现超导电性。最后,在最新发现的111型铁基化合物CuFePn(Pn=As,Sb)的不同位置上进行掺杂实验,通过原料的烧结反应,成功地在Cu位上进行Zn掺杂,在Fe位上分别进行Co和Ru掺杂以及Sb位上进行As掺杂。利用不同的表征手段,实验结果表明:母相CuFeSb和CuFeAs的晶格常数由于掺杂而出现不同趋向的变化,并且,CuFeSb(Tc~375K)和CuFeAs(Tc~15K)的铁磁转变温度Tc随着掺杂量的增加均出现了不同程度的升高,但是,在2K~400K的温度范围内,没有出现超导的迹象。  二、在石墨插层超导体(GICs)方面,利用热解/天然单晶石墨在Li-Ca合金熔体中反应得到高质量的CaC6超导单晶样品,在实验测试中发现了量子线性磁阻,当磁场H=9T,温度T=4K时,出现非饱和的较大磁阻现象(MR=224%)。对一般体系而言,MR一般遵循与B2成正比的关系,但是在低温及磁场大于3T的条件下,MR-B曲线呈现出线性的行为特征。这一实现现象结合第一性原理计算表明该材料中存在线性的类狄拉克态电子结构。  三、本文的另外一个工作是对单晶生长的研究。利用光学浮区炉,在氩气保护环境下成功生长出直径12mm,长度58mm的Cu2O单晶棒,劳厄散射、X射线衍射等结构表征信息表明获得的是(100)取向的高质量单晶样品,SEM测试结果表明单晶表面存在少量的空洞、气泡以及大量的划痕;通过顶部籽晶法,结合助熔剂法与提拉法的优势,比较不同的助熔剂、原料助熔剂不同配比以及不同的降温速率,确定了BaSnO3单晶生长的最佳条件,并生长出目前报道最大尺寸(2.5×2.5×1mm3)的BaSnO3光学透明单晶样品。
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