【摘 要】
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热电材料是实现热能与电能之间相互转化的功能材料,可用于温差发电及半导体制冷的相关领域,有助于缓解当下能源紧张、环境污染等问题。相比于传统热电材料,Zintl相Mg3（Sb,Bi）2合金所含元素丰度高且无毒,有着先天的低成本以及本征低热导率的优势。本文采用高温熔炼反应法结合放电等离子烧结制备了n型Te掺杂的Mg3（Sb,Bi）2热电材料,开展了以下研究工作:（1）探究了烧结温度、烧结保温时长以及退火
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热电材料是实现热能与电能之间相互转化的功能材料,可用于温差发电及半导体制冷的相关领域,有助于缓解当下能源紧张、环境污染等问题。相比于传统热电材料,Zintl相Mg3（Sb,Bi）2合金所含元素丰度高且无毒,有着先天的低成本以及本征低热导率的优势。本文采用高温熔炼反应法结合放电等离子烧结制备了n型Te掺杂的Mg3（Sb,Bi）2热电材料,开展了以下研究工作:（1）探究了烧结温度、烧结保温时长以及退火温度对Mg3（Sb,Bi）2基样品热电性能的影响。结果表明三者都具有调节样品低温下散射机制的效果,通过减少电子散射提升样品的电子迁移率,进而提升电输运性能。但较高的退火温度及烧结保温时长也使得样品显现出较差的热稳定性,最终烧结温度为1073 K的样品在773 K取得了三组实验中的最大ZT值1.06。（2）探究了Mg、Bi、Te三种组成元素对Mg3（Sb,Bi）2基样品热电性能的影响。结果表明过量的Mg能使样品实现高性能n型传导,提高电子浓度增大电导率,但同时也会形成富Mg相,增大材料的热导率。最终由Mg3.4Sb1.5Bi0.49Te0.01与Mg3.7Sb1.5Bi0.49Te0.01在773 K共同取得最大ZT值1.09。此外随着Bi含量增加,带隙减小,在电导率增加的同时易产生双极效应导致热导率增大。当名义成分为Mg3.5Sb Bi0.99Te0.01时室温ZT值可达0.57,最大ZT值在573 K达到1.06。另外,Te掺杂浓度越高,载流子浓度越大,同时可形成点缺陷降低材料的晶格热导率,最终Mg3.5Sb1.5Bi0.43Te0.07在773 K取得最大ZT值1.2。
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