生物质基化合物绿色高效合成高附加值产品的研究

来源 :南昌大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:chm200630990203
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本论文主要论述了能源发展中普遍存在问题以及生物质单体衍生的化合物获得方法;生物质基的糠醇衍生物聚合增碳反应合成高密度、高热值的生物柴油前体;苄基溴化物高温热解产生的自由基和苯的偶合制备二芳基甲烷衍生物的研究,这些工作旨在发展一些更为绿色高效的化学方法将生物质基衍生的化合物合成具有更高附加值的有用的化学品,解决生物质化学催化转化中遇到的成本高、环境污染等一系列问题。社会运输燃料和化学品主要来源于不可再生的化石资源,如原油、煤炭和天然气,由于它们的不可持续性,探索可持续发展的能源路径替代不可再生的化石资源变得尤为重要,生物质作为一个低成本、丰富的而可再生资源,是一种理想的替代品化石资源。本工作主要研究各种绿色高效的转化方法,提供了一种具有一定工业应用价值和发展前途的合成生物柴油前体的新工艺方法,该工艺方法是以生物质平台分子衍生的糠醇衍生物为原料,在空气状态下加入水和环己烷的两相体系中加热,可以绿色高效的得到双呋喃甲烷衍生物,对生产设备要求非常低,符合绿色、高效、安全生产的原则,原料可从自然界中广泛存在的生物质中获取,此反应条件非常温和,工艺操作非常简单,产物非常容易分离,实现生物质资源的绿色高效转化,同时也避免了工艺过程中带来的环境问题,具有潜在的工业应用价值。本论文的主要研究内容和结果主要包括两方面:1.通过以生物质平台分子衍生的糠醇衍生物为原料,在空气状态下加入水和环己烷的两相体系中加热,可以绿色高效的得到二呋喃甲烷衍生物。最佳的反应条件为1.0 mL水和1.0 mL环己烷在空气加热两个小时,得到81%的产率的双(5-甲基呋喃-2-基)甲烷,初步的机理探索验证反应经历了自由基脱羧的过程,在反应的底物范围考察中,糠醇也适用了这个体系,还对生物质基的平台分子5-甲基糠醛进行氢化、聚合和加氢去氧三步反应得到总产率59%的C11的直链烷烃柴油燃料。2.通过非催化的方法偶合苄基溴化物和苯构建具有更高附加值的二芳基甲烷衍生物。苄基溴化物在苯为溶剂的条件下,180℃加热16h就可以获得高产率的二苯基甲烷衍生物,这个过程不需要贵金属或路易斯酸催化剂等,相比之前的报道具有非常明显的优势。
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