改性天然高分子/聚丙烯酰肼水凝胶的制备及性能研究

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天然高分子羧甲基纤维素和透明质酸具有良好的生物相容性和生物可降解性等优异性能,但也存在一些不足,如羧甲基纤维素(CMC)溶液粘度较大,透明质酸(HA)在生物体内的稳定性较差,限制了其应用。本论文采用高碘酸钠对CMC和HA进行了部分开环氧化,制备了氧化羧甲基纤维素(oxi-CMC)和氧化透明质酸(oxi-HA),并与聚丙烯酰肼(PAH)交联,制备了系列改性天然高分子/聚丙烯酰肼水凝胶,对凝胶时间、水凝胶的微观形貌、流变学性能、溶胀行为、降解行为以及模型药物牛血清蛋白(BSA)的体外释放行为进行了研究。1.以丙烯酸甲酯为原料制备了聚丙烯酸甲酯(PMA),氨解得到PAH,利用核磁共振氢谱(~1H NMR)对PMA和PAH的结构进行了表征,通过凝胶渗透色谱对PAH的分子量进行了测定。以CMC为原料制备oxi-CMC,通过席夫碱反应交联PAH制备了系列oxi-CMC/PAH水凝胶。用红外光谱(FT-IR)对水凝胶的结构进行了表征,研究了系列水凝胶在37℃下的流变学性能、溶胀和降解行为以及oxi-CMC6/PAH3冻干水凝胶的微观形貌;以BSA作为模型蛋白药物,研究了oxi-CMC6/PAH3水凝胶在37℃时的体外药物释放行为。Oxi-CMC6/PAH3水凝胶在磷酸盐缓冲溶液(PBS)中20天降解百分数为47%,载药oxi-CMC6/PAH3水凝胶7天BSA累积释放约为79%,表明该水凝胶在PBS溶液中具有较好的稳定性和药物缓释能力。2.以HA为原料制备了oxi-HA,交联PAH制备了系列oxi-HA/PAH水凝胶,并用红外光谱(FT-IR)进行了结构表征;对水凝胶在37℃下的溶胀、降解行为、流变学性能以及oxi-HA6/PAH3冻干凝胶的微观形貌进行了研究;以BSA为模型药物,研究了oxi-HA6/PAH3在37℃下的体外药物释放行为。Oxi-HA6/PAH3水凝胶在PBS介质中20天降解百分数约为66%,载药oxi-HA6/PAH3水凝胶10天的BSA累积释放约为86%,结果表明,oxi-HA/PAH水凝胶在PBS溶液中具有良好的稳定性和药物缓释能力。3.将oxi-HA和oxi-CMC的PBS溶液等体积混合,与PAH通过席夫碱反应交联制备了系列oxi-HA/oxi-CMC/PAH水凝胶,对水凝胶的结构和微观形貌进行了表征;在37℃下对水凝胶的流变学性能、溶胀、降解行为进行了研究;并以BSA为模型药物,对oxi-HA6/oxi-CMC6/PAH3水凝胶在37℃下的体外药物释放行为进行了研究。研究结果表明,该类水凝胶具有较好的稳定性和药物缓释能力,但其力学性能较差。综合研究结果,oxi-CMC/PAH和oxi-HA/oxi-CMC/PAH水凝胶的降解速率较oxi-HA/PAH水凝胶低,稳定性相应较好;oxi-CMC/PAH水凝胶的抗屈服能力优于oxi-HA/PAH和oxi-HA/oxi-CMC/PAH水凝胶;BSA的药物释放行为则表现为oxi-HA/PAH水凝胶的药物控释能力强于oxi-CMC/PAH和oxi-HA/oxi-CMC/PAH水凝胶。
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