【摘 要】
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本论文以热力学知识为基础,对二异丙苯烷基转移反应体系的热力学性质进行了较为系统的研究。采用NH3、Mg和NH3-Mg对USY分子筛进行改性处理,并利用XRD、BET、NH3-TPD、NMR等手
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本论文以热力学知识为基础,对二异丙苯烷基转移反应体系的热力学性质进行了较为系统的研究。采用NH3、Mg和NH3-Mg对USY分子筛进行改性处理,并利用XRD、BET、NH3-TPD、NMR等手段对改性前后分子筛的物理性能进行了表征,在连续流动等温固定床反应装置上对改性前后的分子筛催化剂进行了评价。其结果表明:NH3改性USY分子筛,能够保持分子筛的晶体结构的同时有效地改善分子筛的畸变环境。并且可以在一定范围能有效地调变分子筛的孔容,孔径和比表面积。NH3改性后分子筛的酸量大大增加,并且在实验评价条件下,NH3改性6h的催化剂同未改性的USY分子筛相比转化率增加近10%,并且异丙苯的选择性由原来的80.12%增加到86.14%。采用等体积浸渍法对USY原粉进行Mg改性,分别负载0.15%、0.5%、1%的Mg2+。催化剂性能评价结果表明,镁离子的最优改性浓度为0.15%-0.5%。采用NH3改性和Mg改性的最优条件,共同改性USY分子筛样品。催化剂的性能评价结果表明,共同改性的USY分子筛的转化率提高到86.89%,并且催化剂的使用寿命在考察的时间内(72小时)并未见失活。以单因素实验法,在较宽的操作范围内分别考察了温度(140℃-200℃)、苯与二异丙苯摩尔比(5:1-11:1)对二异丙苯烷基转移反应的影响,结果表明:随着温度的增加,二异丙苯转化率迅速增加,但目的产物异丙苯的选择性减少,同时副产物正丙苯的含量增大。提高反应器入口苯/二异丙苯摩尔比有利于二异丙苯转化率和异丙苯选择性的提高,但当摩尔比增至9以上时,对二异丙苯转化率和异丙苯选择性的影响明显减弱。当原料液中含有三异丙苯时,三异丙苯的存在会影响二异丙苯的转化率,并且这种影响随着温度的升高而越来越不明显。
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