一氧化碳脱硝反应是以CO为还原剂催化还原氮氧化物(NOx)的技术,是目前烟气脱硝领域研究热点之一。相比传统氨法SCR技术,CO脱硝反应具有成本低廉、不堵塞孔道、无二次污染等优势。本课题以原煤干馏所得半焦为载体,负载价格低廉的Fe、Co金属,制得成型的催化剂。该种催化剂具备良好的吸附能力与还原性能,配合旋转式反应器可以实现较好的运行效率。研究分为两个部分,首先对颗粒状半焦催化剂进行试验,通过控制、比较催化剂制备工艺中各关键步骤的变量,确定影响碳基CO脱硝催化剂性能的主要因素,结合反应机理分析,综合确定制备催化剂的最优方法。在此基础上将颗粒试验所获方法应用到成型催化剂制备当中,制得具有一定形状的成型催化剂。以燃煤电厂中的原煤为起点,通过干馏、活化、负载等一系列步骤制得粉状催化剂,通过反应器与模拟烟气进行吸附与还原试验。借助BET、XRD、XPS、H2-TPR、SEM、Raman光谱、insituDRIFT等表征方法对催化剂进行研究。发现以褐煤为原料,经过700℃氮气保护热解后形成的半焦,在KOH活化及水热法负载金属后可以得到最佳的吸附与还原效果。对反应机理进一步研究发现,催化剂表面的物理结构与化学性质共同决定了吸附与还原效果,NO主要以硝酸根的形式附着在催化剂表面孔道内,催化剂比表面积、表面碳不规则度、空位氧Oβ以及金属负载量等因素综合决定了催化剂的反应效率。通过挤出蜂窝状工艺来制备成型的CO脱硝催化剂。对比不同混合配方及制备流程工艺,发现使用热解后的褐煤半焦为原料,配合一定成型助剂所制得的成型催化剂具有一定抗压强度与反应活性。优化制备流程、减少浸泡次数、添加黏土与SiO2等成分可以提高催化剂坯体骨架的抗压强度。造孔剂的加入可以改善成型后催化剂的孔结构。微波预烘干可以均匀地加热催化剂坯体,使得成型坯体表面不会因受热不均产生裂纹,从而制得效率较好的成型催化剂。