介孔孔道限域纳米零价铁的制备及在地下水污染修复中的应用

被引量 : 7次 | 上传用户:cuixy3
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
纳米零价铁因具备较高的反应活性而成为环境污染修复领域的一个研究热点,但是纳米零价铁易团聚和易氧化的特性使得其应用规模受到了限制。近年来,以介孔材料负载纳米零价铁被认为是可以缓解纳米零价铁缺陷的有效方式之一。目前这类负载技术主要包括传统的化学液相还原法和高温H2还原法。然而,传统液相还原法制备的纳米铁颗粒只是随机地分布在载体的外表面,介孔孔道的诸多优点没有被充分利用,高温H2还原技术虽然可以有效将纳米铁微粒限域在孔道内部,但操作条件较为苛刻,危险性高。为此,本文提出了一种新的介孔孔道限域制备纳米零价铁的方法-“双溶剂”液相还原技术,利用该技术实现了常温常压条件下将超细纳米零价铁粒子稳定分散于介孔氧化硅的有序孔道内。在此基础上,以地下水中常见污染物Cr(Ⅵ)和硝基苯作为目标物,考察所制备的新型纳米铁复合材料对地下水中重金属和难降解有机物的还原性能。本论文的研究内容主要有以下几个方面:(1)构建“双溶剂”液相还原新技术,制备出新型的NZVIs/SBA-15纳米铁复合材料。采用N2吸附/脱附(BET)、X-射线衍射(XRD)、X-射线光电子能谱(XPS)、扫描电镜(SEM),透射电镜(TEM)以及全谱直读等离子体原子发射光谱(ICP-AES)等方法对样品进行表征,分析了“双溶剂”液相还原技术的反应机理。结果表明,“双溶剂”液相还原技术可以在SBA-15有序介孔孔道内原位限域制备纳米零价铁粒子,有效避免了纳米铁粒子的团聚,减小了纳米铁粒子的尺寸,所制的纳米零价铁在孔道内的平均粒径约为5.9nm。“双溶剂”液相还原技术采用“双溶剂”浸渍技术预先将Fe3+物种固定在有序介孔孔道内部,再以疏水性环己烷作为第一溶剂,对介孔孔道内表面进行醇化,增强孔道的亲水性行为,以微量水(配制还原剂溶液)为第二溶剂,还原剂小液滴在疏水性环己烷氛围、毛细作用和孔道的亲水性行为的共同作用下被迫进入孔道,在孔道内完成的铁物种的还原反应。(2)以地下水中重金属Cr(Ⅵ)和芳香基化合物硝基苯作为目标污染物,考察了NZVIs/SBA-15对模拟地下水中的重金属及芳香基化合物的还原性能。结果表明,限域在孔道内的纳米零件铁比担载在载体外表面的纳米零价铁具有更高的反应活性,可以实现快速高效地去除水中的Cr(Ⅵ)和硝基苯,还原反应遵循一级动力学模型。在pH为5.5的条件下,0.17g/L(以Fe0当量用量计)的NZVIs/SBA-15对20mg/L的Cr(Ⅵ)的去除率高达99.7%,反应速率常数Kobs为0.600min-1。0.25g/L的NZVIs/SBA-15对20mg/L的硝基苯去除率可以达到97.2%,反应速率常数Kobs为0.215min-1。NZVIs/SBA-15对污染物的去除主要是在介孔孔道内完成,溶液中污染物先被NZVIs/SBA-15吸附,在毛细作用下迅速浸渍到介孔孔道中,与孔道内纳米零价铁发生界面氧化还原反应,Fe0作为电子供体将污染物还原。反应生成的沉淀物主要沉积在纳米零价铁表面,少量的Fe2+或Fe3+容易脱离孔道。(3)考察了硬度、碳酸盐以及腐殖酸等地下水中常见化学组对NZVIs/SBA-15修复地下水污染的影响。硬度对NZVIs/SBA-15还原Cr(Ⅵ)和硝基苯均表现出抑制作用,镁硬度的抑制作用要大于钙硬度。CO32-存在会对NZVIs/SBA-15的污染修复性能产生抑制作用。在反应初期和高浓度条件下,HCO3-的缓冲作用促进了NZVIs/SBA-15孔道内Fe0的腐蚀,但随着反应时间的延长HCO3-又表现出抑制作用。腐殖酸对NZVIs/SBA-15反应活性几乎没有影响,但会降低污染物的去除速度。在Ca2+、HCO3-和腐殖酸混合体系中,腐殖酸的存在可以减弱硬度和HC03-对NZVIs/SBA-15的反应活性抑制作用,然而碳酸盐沉积物的抑制作用对NZVIs/SBA-15使用寿命的长期影响依然存在。NZVIs/SBA-15新型复合材料反应活性强,稳定性好,具备优良的抗干扰性能,可以有效地用于地下水污染的原位修复,有望成为地下水污染治理中新型高效的纳米材料之一。
其他文献
<正>序言首届"中国之声"作曲比赛结束后,决赛评委施万春教授发文《现代主义不应成为学院作曲教学的主流——首届"中国之声"作曲比赛引发的思考》,即刻引起广泛的关注1。文中
随着互联网技术的不断发展与进步,传统煤炭行业也掀起了一场“互联网+”变革的浪潮。为促进煤炭企业适应新形势下面临的挑战,推动煤炭行业继续发展,本论文从“互联网+”视角
<正>患者,男,87岁,因"大便秘结8月余,加重1月",拟诊为功能性便秘(FC)收住院。患者2012年6月无明显诱因出现大便秘结,4~5日一行,粪质坚硬,排便困难,自行于药店购买复方芦荟胶
水利工程档案是水利工程建设的重要组成部分,随着社会主义市场经济的持续快速发展,水利工程档案的重要性和作用性逐渐凸显出来。如何加强现代水利工程档案管理工作,是摆在水
世界通信业巨头"诺基亚"的成功有着众多的因素,包括它的营销、创新、专业化发展战略等,文章从企业文化的角度诠释了其成功之道,论证了企业文化在企业发展中的重要作用,并结合
文章在结合桂林市秀峰区房地产普查情况的基础上,对秀峰区房地产行业存在的问题和发展前景进行分析,以准确地掌握该区房地产开发的现状,更好地为秀峰区经济发展服务。
里根政府(1981-1988年)参与八次西方七国首脑会议(亦称为七国峰会,G7 Summit),主要探讨了经济领域的美元与自由贸易问题;政治领域的苏欧天然气管道和战略防御计划、全球性问题和文化领域的价值观宣言等。这些问题的提出与解决以及之后达成的相关协议对国际关系产生了深远的影响。因此研究里根时期在七国峰会的作用有着重要的意义。里根政府借用七国峰会的外交平台,既促进了西方国家间的紧密联系,也缓解了
直肠癌是大肠中第二常见的肿瘤(28%)[1],我国以中低位直肠癌占大多数[2]。近20年来,直肠癌手术中越来越重视微创和保肛[3]。腹腔镜技术广泛应用于结直肠癌手术中[4~6]。直肠癌
锅炉是一种能量转换设备,在工业上广泛运用,在锅炉的使用过程中,锅炉的焊接缺陷严重影响了锅炉的正常使用,一旦出现焊接缺陷,锅炉的使用寿命将大大折扣,使用性能的稳定性也随
总结性的介绍了当前外骨骼助力机器人的研究和发展现状,对典型的外骨骼助力机器人进行了结构和性能等的分析,并结合当前探讨了该装置在未来的应用前景,展望了未来的人体外骨