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稀燃NOx阱技术(LNT),又称为NOx储存还原技术(NSR),是稀燃发动机尾气中NOx消除的最有效和最有前景的方法之一。传统LNT催化剂以贵金属Pt或Rh为活性中心,成本高。同时针对尾气中高浓度NOx的情形,单一LNT催化剂在稀燃阶段不能完全吸附储存NOx,造成部分NOx的泄漏。因此,有必要开发新型、高效的非贵金属LNT催化剂以及与LNT耦合的新型催化技术。本文分别考察了铈基负载LaCoO3钙钛矿型非贵金属LNT催化剂对稀燃NOx储存还原的性能以及LNT催化剂与选择性催化还原(SCR)催化剂耦合的双层床SCR-LNT耦合体系对高浓度稀燃NOx的催化消除性能。采用连续浸渍法制备出了Ce02负载的钙钛矿型LNT催化剂10wt.%LaCoO3/xK2CO3/CeO2(记为L/xK/C, x=1,3,5,8wt.%),考察了其催化活性。结果表明,负载3%K2CO3的样品(L/3K/C)表现出最佳的NOx储存和还原性能,在稀燃/富燃气氛交替切换的的循环测试中NOx的综合消除效率高达97.7%。FT-IR和C02-TPD结果显示,L/xK/C催化剂上K物种以-OK基团、表面分散的K2CO3以及体相或类体相K2CO3物种共存,在储存过程中NOx主要被氧化为硝酸盐物种而储存,这一结果说明该系列样品对NOx氧化具有很好的催化性能。为了进一步增强载体Ce02的比表面积和氧化还原性能,还采用连续浸渍法制备出了铈锆固溶体负载的钙钛矿型LNT催化剂LaCoO3/K2CO3/S (S= Ce0.75Zr0.25O2或Ce0.75Zr0.25O2)。结果表明,Ce02掺杂Zr或YZr后形成了固溶体,比表面积增大,氧化还原性能增强,负载的LaCo03的分散度也进一步提高,从而提高了催化剂对NOx的快速储存性能。YCeZrO三元固溶体负载的、含5%K2C03的催化剂展现出最佳的NOx储存和还原性能,当富燃气氛不含CO2时,平均NOx消除效率达到98.2%(350℃),同时N2的选择性也较高(98.8%);当富燃气氛中添加5%CO2后,该催化剂在350-400℃区间依然表现出高于90%的NOx消除效率。FT-IR, CO2-TPD以及in situ DRIFTS表征结果揭示出了K物种的多样性以及NOx储存和还原的反应路径。针对高浓度稀燃NOx的消除,设计并制备了以LaCoO3为基础的取代钙钛矿催化剂和铜基SCR催化剂耦合的SCR-LNT双层床催化系统,即Cu/Al2O3-La0.7Sr0.3CoO3和Cu/ZSM-5-La.7Sr0.3Co0.9Pd0.1O3。根据C3H6-SCR反应性能,优化出了催化剂Cu/Al2O3和Cu/ZSM-5中Cu的最佳负载量,分别为5wt.%和7.5wt.%,最佳活性温度分别为300℃和350℃。单独的SCR体系在稀燃/富燃循环气氛下能保持高效、稳定的NOx消除性能;SCR与LNT耦合后的SCR-LNT体系相比单独的SCR体系能进一步提高NOx消除性能;而且与单独的LNT体系相比在稀燃和富燃阶段均降低了NOx的逸出,使NOx的综合消除效率得到明显提升;同时在耦合体系中LNT催化剂在稀燃阶段对NOx的储存效率和富燃阶段对储存的NOx的还原效率都得到明显提升,并一定程度上拓宽了活性温度窗口,显示出了耦合催化体系的优越性。