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柴油机因其具有动力强、高效节能等优点,被广泛应用于各类工程机械和车辆。但柴油机排放的氮氧化物(NOx)和挥发性有机物(VOCs)等污染物引起灰霾和近地面臭氧等环境问题,受到社会的广泛关注和高度重视。因此,开发相应的处理技术显得尤为重要。通常应用于柴油机尾气净化技术路线为氧化催化(DOC)+颗粒捕获器(DPF)+选择性催化还原(NH3-SCR)技术,而DOC技术作为关键部分可将低浓度的VOCs转化为CO2和H2O的同时,将NO预氧化成NO2而有利于NH3-SCR反应。La FeO3钙钛矿复合氧化物因具有价格廉价、结构稳定、催化活性良好等特点而成为当前非常有潜力的氧化型催化剂。然而,传统方法制得的La Fe系钙钛矿型氧化物催化剂的比表面积较低,严重影响表面活性中心的数量和活性强度,导致催化活性不佳。此外,SO2和H2O对La Fe系钙钛矿型氧化物催化剂催化性能具有较大的影响,且SO2和H2O影响机制尚不清楚。因此,研究SO2和H2O对La Fe系钙钛矿型氧化物催化剂催化氧化NO和甲苯性能的影响机制,对进一步提升催化剂协同催化氧化NO和甲苯性能具有指导意义。基于上述问题,本论文采用硬模板辅助柠檬酸盐溶胶凝胶法制备一系列由铈(Ce)、钴(Co)、铜(Cu)、锰(Mn)四种不同过渡金属元素A位掺杂改性的镧铁系钙钛矿催化剂,并研究其协同催化氧化NO和甲苯的催化性能,揭示NO和甲苯氧化的相互作用机制,探讨SO2和H2O对其协同催化氧化NO和甲苯性能的影响机制。全文得到的主要结果如下:(1)通过KIT-6硬模板辅助柠檬酸盐溶胶凝胶方法制备La0.65X0.35FeO3(X=Cu、Ce、Co、Mn)钙钛矿催化剂,考察有无SO2条件下La0.65X0.35FeO3钙钛矿催化剂协同催化氧化NO和甲苯性能,研究SO2对协同催化氧化NO和甲苯性能的影响机制。结果表明:SO2对La0.65X0.35FeO3钙钛矿催化剂协同催化NO和甲苯的催化活性均表现出抑制作用,这主要是由于SO2容易和催化剂的金属位点发生反应生成表面硫酸盐沉积物,导致活性位点失效并堵塞孔道结构,从而抑制了NO和甲苯氧化反应。然而,Co的A位掺杂改性La0.65Co0.35FeO3钙钛矿催化剂具有良好的催化性能(300℃时NO转化率为60.2%,甲苯T90为220℃),这可能是由于Co与Fe之间的协同效应降低SO2在催化剂表面的吸附而减少硫酸盐化现象,使活性位点反应性能提升。(2)以优化前期实验的基础,通过KIT-6硬模板辅助柠檬酸盐溶胶凝胶法合成不同Co掺杂量的三维多孔La1-xCoxFeO3(x=0-0.35)钙钛矿催化剂,考察其NO和甲苯氧化的相互作用及H2O对协同催化氧化NO和甲苯性能的影响,揭示协同催化氧化NO和甲苯的反应机理和水中毒对其性能的影响机制。结果表明:不同Co量掺杂不仅引起晶体结构变形,产生丰富的氧空位;而且改善比表面积和增强氧化还原性能,从而促进水蒸气环境下NO和甲苯协同催化氧化性能。NO和甲苯协同催化氧化的反应途径是:气体NO首先吸收在La1-xCoxFeO3钙钛矿催化剂表面,然后与表面吸附氧发生氧化反应生成NO2。同时,被吸收的甲苯与晶格氧发生氧化反应形成中间产物,最终完全氧化成CO2和H2O。此外,NO和甲苯在反应体系中具有相互促进作用,因为吸附的NO可以与共吸附的甲苯反应形成N2和CO2。然而,H2O对La1-xCoxFeO3钙钛矿催化剂协同催化NO和甲苯的催化活性具有抑制作用,这是因为H2O可以直接与氧空位反应,产生羟基,与NO和甲苯竞争吸附,影响O2的活化,从而降低NO和甲苯同时催化氧化的催化活性。