费托合成(F-T合成）是将煤、天然气、生物质等含碳物质经气化生成的合成气(CO+H2)在催化剂作用下转化生成烃类和其他化学品的过程。费托合成技术工业化的核心问题是催化剂和配套工艺过程的开发。Fe基催化剂由于具有F-T合成活性高、水煤气变换反应活性适中、价格低廉、操作范围宽和产物分布可调性强等特点而成为最具有工业应用前景的F-T合成催化剂体系之一。　　铁基费托合成催化剂在预处理和反应过程中物相变化复杂，对催化剂物相变化和反应性能的调控已成为F-T合成领域的一个重要的研究课题。长期以来对F-T合成铁基催化剂的研究大多集中在对助剂的筛选和优化，而对催化剂预处理过程的研究相对不够完善。传统的预处理方式存在一定的不足，为了优化催化剂F-T合成反应活性、产物选择性及运行稳定性，需要对催化剂预处理过程中的物相转变进行有效调控。本论文以沉淀型Fe-Mn模型催化剂体系为研究对象，设计了一种新的预处理方式来对催化剂的物相转变进行调控。运用X射线衍射(XRD)、穆斯堡尔谱(MES)、程序升温脱附(H2-TPD)和激光拉曼光谱(LRS)等手段，考察了还原温度、碳化时间、碳化气氛和碳化温度等预处理条件对催化剂性质以及F-T合成反应性能的影响，为新型具有高活性、良好稳定性的Fe基F-T合成催化剂的开发提供基础支持。获得的主要研究结果如下:　　通过改变还原及碳化条件实现了对Fe-Mn模型催化剂物相结构的调控。采用先H2还原后C2H4碳化的方法可以得到表层轻度碳化、内核为α-Fe的催化剂。系统考察了还原温度(300～400℃)对催化剂物相结构、表面性质以及F-T合成反应性能的影响。研究结果表明，随着还原温度的升高，形成的α-Fe内核晶粒变得更加致密，催化剂在反应过程中越难于被碳化，生成铁碳化物的含量越低，但是同时也会提高已生成的铁碳化合物的稳定性。还原温度升高的同时也抑制了渗碳过程从而降低了催化剂的积碳程度。随着还原温度的升高，催化剂的F-T合成反应活性先升高后降低，催化剂的运行稳定性得到提高。相比而言，采用传统合成气活化得到的催化剂具有较高的初始反应活性，但是由于其结构不稳定而快速失活。　　考察了碳化时间(1.5～12h)对催化剂物相结构、表面性质以及F-T合成反应性能的影响。研究结果表明，随着碳化时间的延长，催化剂中铁碳化物含量逐渐增加，α-Fe含量逐渐减少，催化剂的α-Fe内核半径逐渐减小，而表面碳化层厚度逐渐增加，同时催化剂表面的积碳程度也随碳化时间的延长呈增加的趋势。随着碳化时间的延长，催化剂的初始活性呈升高趋势，碳化时间最长的S3催化剂在反应初始阶段的失活速率较快，铁碳化物被氧化以及表面沉积碳较多是导致其在反应初始阶段快速失活的主要原因。随着碳化时间的延长，催化剂的烃产物向轻组分方向偏移。　　考察了碳化气氛（C1:6.7％H2-3.3％CO-90％Ar、C2:8％H2-2％C2H4-90％Ar）对催化剂物相结构、表面性质以及F-T合成反应性能的影响。研究结果表明，不同气氛下碳化之后的催化剂物相结构差异显著，C1气氛的碳化能力强于C2气氛，但是积碳较为严重，采用C2气氛碳化的催化剂表面较为清洁，同时更加容易实现对催化剂物相和结构的调控。C1气氛下碳化的S3催化剂初始活性高，但是失活速率较快，而C2气氛下碳化的S4催化剂在整个反应过程中活性基本保持稳定。C1气氛下碳化的催化剂烃产物分布明显偏轻，C2气氛下碳化的催化剂烃产物偏重。　　考察了碳化温度(250～270℃)对催化剂物相结构、表面性质以及F-T合成反应性能的影响。结果表明，随着碳化温度的升高，催化剂中的铁碳化物含量呈现先降低后升高的趋势，而催化剂的平均粒径呈相反的变化趋势，通过改变碳化温度可以调控催化剂表面铁碳化物的厚度。催化剂表面的积碳程度随碳化温度的升高而增加。随着碳化温度的升高，催化剂活性先升高后降低，不同温度下碳化的催化剂在反应过程中活性均呈上升趋势。碳化温度对产物选择性影响不大。