本论文以设计合成具有高对称性构型的镧系单分子磁体（Ln-SMMs）为出发点,去消除非轴向磁各向异性,进一步探究影响Ln-SMMs磁动力学的因素。选择强磁各向异性的Dy（Ⅲ）离子为自旋中心:1)以β-二酮为主配体,引入双齿含氮配体为辅助配体构筑具有D4d构型的单核Dy（Ⅲ）配合物,结合理论计算讨论辅助配体对配合物结构和磁性的调控效应;2)选用弱场四齿含氮配体和强场酚氧配体设计合成具有D5h构型的单核Dy（Ⅲ）配合物,结合理论计算探究晶格溶剂分子对配合物的单离子磁各向异性的影响。主要研究内容和结论如下:一、基于强吸电子基团的β-二酮有机配体（ntfa）和不同取代基修饰的双齿帽式含氮辅助配体,合成了五例单核 Dy（Ⅲ）配合物:Dy（ntfa）3（Br-bpy）（1）、Dy（ntfa）3（Br2-bpy）（2）Dy（ntfa）3（5,5-（CH3）2-bpy）（3）、Dy（ntfa）3（4,4-（（CH3）3）2-bpy）（4）和 Dy（ntfa）3（4,4-（CH3）2-bpy）（5）,其中,ntfa=4,4,4-三氟-1-（2-萘基）-1,3-丁二酮、Br-bpy=5-溴-2,2’-联吡啶、Br2-bpy=4,4’-二溴-2,2’-联吡啶、5,5-（CH3）2-bpy=5,5’-二甲基-2,2’-联吡啶、4,4-（（CH3）3）2-bpy=4,4’-二叔丁基-2,2’-联吡啶、4,4-（CH3）2-bpy=4,4’-二甲基-2,2’-联吡啶。结构分析表明,所有配合物中的Dy（Ⅲ）离子都具有N2O6的八配位环境,在配合物1～4中表现出扭曲程度不同的四方反棱柱构型（D4d）,配合物5展现出三角十二面体构型（D2d）。磁性研究表明,零场下配合物1～5均具有磁量子隧穿效应（QTM）的慢磁弛豫行为,有效能垒（Ueff）分别为 104.19K（1）、122.93 K（2）、84.20K（3）、64.16K（4）和 80.23 K（5）。施加直流场后QTM被有效抑制,拟合得到Ueff分别为136.54K（1）、184.51 K（2）、159.89K（3）、113.08 K（4）和145.20 K（5）。结合理论计算分析表明,β-二酮-镝体系中具有吸电子取代基的含氮辅助配体有利于促进磁各向异性,致使配合物2具有较高Ueff。相反,配合物4中观察到最低的Ueff表明有给电子取代基的含氮辅助配体对磁性有不利的影响。对于具有相同电子能力的含氮辅助配体的配合物3和5来讲,取代基的位置对其磁性影响不大。二、基于具有螯合效应配位点的四齿含氮配体（Bcpen）,合成了一例单核Dy（Ⅲ）配合物:[Dy（Bcpen）（Cl）3]（6）。随后,引入强场苯酚（Cl2NO2PhOH）作为辅助配体,在不同溶剂体系下合成 了 两例结构密切相关 的配合物:[Dy（Bcpen）（OPhCl2NO2）3]（7）和[Dy（Bcpen）（OPhCl2NO2）3]·0.5CH3CN（7·CH3CN）,其中,Bcpen=N,N-双（4-氯-2-亚甲基吡啶基）乙二胺,Cl2NO2PhOH=2,6-二氯-4-硝基苯酚。单晶结构分析表明,三例配合物都具有高对称性的五角双锥构型（D5h）。此外,晶格CH3CN分子在外界刺激下可逆地吸收和去除,导致配合物7和7·CH3CN之间通过单晶到单晶（SC-SC）过程相互转化。磁性研究表明,在零直流场下配合物6和7没有表现出磁弛豫行为,而配合物7·CH3CN具有明显的SMMs行为,其Ueff为61.99K。结合理论计算表明,两例配合物的轴向O-Dy-O键角、赤道面键长和不同分子间距离协同影响了配合物7和7·CH3CN的磁性,导致了两例配合物之间呈现了 SMMs开关效应。在这一可逆的SC-SC转换过程中,Dy（Ⅲ）配合物伴随着显著的颜色、结构及磁行为的变化,实现了在单晶状态下Dy（Ⅲ）配合物的磁开关。